Von First vorhergesagtes bidirektionales mechanisches Schaltfenster in ferroelektrischen Dünnfilmen

Dec 13, 2023

npj Computational Materials Band 8, Artikelnummer: 137 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Die mechanische Kontrolle der Entwicklung ferroelektrischer Domänen hat im letzten Jahrzehnt großes Interesse auf sich gezogen. Dennoch wurde eine bidirektionale mechanische 180°-Schaltung, also ein vollständiger Zyklus aus mechanischem Schreiben und anschließendem Löschen einer ferroelektrischen Nanodomäne, in Spitzenfilmarchitekturen noch nicht realisiert. Hier zeigen wir mithilfe von auf dem Prinzip des ersten Prinzips basierenden Molekulardynamiksimulationen, dass bidirektionales mechanisches Schalten um 180° in Spitzenfilmarchitekturen möglich ist, wenn der Abschirmungszustand der ferroelektrischen Filme und die Spitzenbelastungskraft innerhalb eines geeigneten Fensters liegen. Die Umschaltung nutzt einen empfindlichen Wettbewerb zwischen dem flexoelektrischen Feld und einem übersehenen effektiven dipolaren Feld. Das effektive dipolare Feld dominiert bei kleiner Spitzenkraft und löst ein Umschalten von einem abwärts gerichteten Einzeldomänenzustand in einen aufwärts gerichteten Polydomänenzustand aus, wohingegen das flexoelektrische Feld bei relativ großer Spitzenkraft dominiert und ein Rückschalten ermöglicht. Das bidirektionale mechanische Schalten wird durch die Anwendung von Spitzenkraftimpulsen mit abwechselnd unterschiedlicher Stärke erreicht. Die Dynamik der Dipol-Dipol-Wechselwirkung spielt beim mechanischen Schalten eine wichtige Rolle.

Ferroelektrische Materialien zeichnen sich durch eine permanente elektrische Polarisation bei Curie-Temperatur aus, die durch ein elektrisches Feld, das größer als eine Koerzitivfeldstärke ist, umgeschaltet werden kann. Die umschaltbaren Polarisationen und zugehörigen Domänenstrukturen bleiben bis in den Nanobereich erhalten und bilden die Grundlage für enorme kommerzialisierte und neu entstehende fortschrittliche Anwendungen von Ferroelektrika wie nichtflüchtige Speicher1,2, neuromorphe Geräte3,4, agile Hochfrequenz-Mikrowellengeräte5 usw. Verständnis der zugrunde liegenden Mechanismen von Ferroelektrika Das Schalten ist eine Voraussetzung für Geräteanwendungen, die auf Domänenstrukturen basieren, und für die weitere Steuerung der Funktionalitäten von Ferroelektrika durch Domänentechnik. Es wurden große Anstrengungen unternommen, um eine deterministische und einfache Steuerung ferroelektrischer Domänenstrukturen zu erreichen, insbesondere die lokale Manipulation6,7. Gegenwärtig werden elektrische Spitzenfelder häufig verwendet, um ferroelektrische Domänenstrukturen lokal zu manipulieren8,9,10,11, jedoch mit unausweichlichen feldgetriebenen Phänomenen wie Ladungsinjektion und -durchbruch. Um die nachteiligen Auswirkungen des elektrischen Schaltens zu mildern und Anwendungsszenarien zu verfolgen, werden verschiedene Schaltstrategien eingesetzt, z. B. optisch12,13, thermisch14,15,16, chemisch17,18, mechanisch19,20,21,22,23,24,25,26, 27,28 und hybride29,30 Schaltstrategien wurden als alternative Wege zur Steuerung ferroelektrischer Domänen untersucht.

Mechanisch induzierte lokale Domänenumschaltung rückt in das Blickfeld der Forscher aufgrund der erneuten Betrachtung eines elektromechanischen Kopplungseffekts höherer Ordnung, d. h. des flexoelektrischen Effekts, der in nanoskaligen Ferroelektrika neuerdings deutlich verstärkt sein soll31,32,33. Bei einem solchen Effekt brechen Spannungsgradienten die Symmetrie des Gitters und erzeugen ein äquivalentes elektrisches Feld – ein flexoelektrisches Feld, was auf eine vielversprechende Alternative zum Umschalten der ferroelektrischen Polarisation unter den richtigen Umständen hinweist. Eine Meilensteinarbeit wurde von Lu et al. geleistet. der experimentell eine deterministische 180°-Abwärtsumkehr der ferroelektrischen Polarisation in einem BaTiO3 (BTO)-Dünnfilm demonstrierte, indem er auf die Spitze eines Rasterkraftmikroskops (AFM) drückte19. Dieses mechanische Schalten ermöglicht eine spannungsfreie und lokale Steuerung der Polarisation in Ferroelektrika und soll die nachteiligen Auswirkungen des elektrischen Schaltens auf die ferroelektrischen Geräte, wie etwa das Auftreten von Ladungsinjektion, Leckstrom und elektrischem Durchschlag, lindern. Seitdem ist das Interesse an Flexoelektrizität wieder gestiegen und hat Diskussionen darüber ausgelöst, ob es möglich ist, ferroelektrische Domänen „nicht elektrisch“ zu schalten. In der Ferroelektrizität wurden verschiedene nanoelektromechanische Gerätekonzepte vorgeschlagen, die auf der mechanischen Steuerung der ferroelektrischen Polarisation basieren19,25,29,34,35,36,37,38,39.

Trotz der Fortschritte auf diesem Gebiet im letzten Jahrzehnt wurde ein mechanisches bidirektionales ferroelektrisches Schaltschema in Spitzenfilmarchitekturen noch nicht realisiert, was einen erheblichen Nachteil des mechanischen Schaltens mit sich bringt. Unterdessen dauern die Diskussionen über die genauen Mechanismen des mechanischen Schaltens noch an40,41. Einerseits erzeugt in der Spitzenfilm-Architektur das Drücken einer AFM-Spitze auf die Oberfläche eines ferroelektrischen Films Spannungsgradienten mit definierten Verteilungen. Obwohl die Richtung des flexoelektrischen Felds von den flexoelektrischen Koeffizienten abhängen sollte, deuten bisher veröffentlichte experimentelle Ergebnisse darauf hin, dass das Drücken der Spitze immer ein „scheinbares“ nach unten gerichtetes flexoelektrisches Feld verursacht, das nur den Domänenwechselpfad von oben nach unten ermöglicht, nicht jedoch umgekehrt. Andererseits ist das Problem des Kontakts zwischen Spitze und Filmoberfläche tatsächlich kompliziert, da in der Praxis mehrere mögliche Prozesse involviert sind6,42. Zusätzlich zur Flexoelektrizität könnten andere mögliche Quellen, darunter Oberflächenelektrochemie, Oberflächenabschirmungszustand, Scherdehnungseffekt, geladener Defekttransport und chemische Expansion, mechanisches Schalten auslösen22,23,24,25,26,27. Als Analogie zum Entmagnetisierungseffekt kann beispielsweise der Depolarisationseffekt eine entscheidende Rolle bei der Domänenumschaltung in schlecht abgeschirmten ferroelektrischen Dünnfilmen spielen und möglicherweise eine Aufwärtsumschaltung auslösen24. Eine solche Umschaltung erfolgt jedoch von einem Single-Domain-(SD)-Zustand zu einem Poly-Domain-(PD)-Zustandsumschaltung (SD→PD-Umschaltung), und es wird keine Rückumschaltung (d. h. PD→SD-Umschaltung) erreicht. Eine bidirektionale mechanische 180°-Umschaltung (dh SD→PD und dann PD→SD-Umschaltung) wurde nie demonstriert. Basierend auf einer trilinearen Kopplung zwischen Scherspannung und den Polarisationskomponenten in rhomboedrischen ferroelektrischen Systemen ist es auch möglich, dass Scherspannungen ein Aufwärtsschalten auslösen23. Diese Effekte deuten darauf hin, dass ein bidirektionales Schaltschema durch die Kombination von zwei oder mehr mechanischen Schaltmechanismen im selben System realisiert werden könnte, aber noch nicht einmal aus theoretischer Sicht untersucht wurde. Darüber hinaus wird erwartet, dass die Polarisationsdynamik eine Rolle beim mechanischen Schaltverhalten in Ferroelektrika spielt. Allerdings basieren theoretische Untersuchungen zum mechanischen Schalten in Ferroelektrika bisher hauptsächlich auf Phasenfeldmodellen unter Verwendung der phänomenologischen zeitabhängigen Ginzburg-Landau-Gleichung (TDGL), die die Polarisationsdynamik in Echtzeit nicht vollständig erfassen können. Bemerkenswert ist, dass ein dynamisches Phasenfeldmodell entwickelt wurde43,44 und kürzlich angewendet wurde, um den nichttrivialen Effekt der (~ns)-Polarisationsdynamik auf das mechanische Schalten aufzudecken28. Untersuchungen zur Dynamik des mechanischen Schaltens in Ferroelektrika auf atomarer Ebene sollen Einblicke in das Gebiet bringen, bleiben aber exklusiv.

In dieser Arbeit werden First-Principles-basierte Molekulardynamiksimulationen (MD) durchgeführt, um die Auswirkungen des flexoelektrischen Feldes und eines übersehenen effektiven dipolaren Feldes auf die durch Spitzenkraft induzierte lokale Domänenumschaltung in ferroelektrischen Dünnfilmen zu untersuchen. Wir zeigen, dass eine bidirektionale mechanische 180°-Schaltung in Spitzenfilmarchitekturen theoretisch möglich ist, wenn der Abschirmungszustand des ferroelektrischen Films und die Spitzenbelastungskraft innerhalb eines geeigneten Fensters liegen. Die Idee ist in Abb. 1 schematisch dargestellt. Die ferroelektrischen Dünnfilme werden in einer tetragonalen Phase mit z-gerichteten Polarisationen (außerhalb der Ebene) angenommen. Dies ist der Fall bei BTO- und PbTiO3 (PTO)-Dünnfilmen, die epitaktisch auf Substraten gewachsen sind, die eine ausreichend große kompressive Fehlanpassungsspannung ausüben. Das Umschalten zwischen einem SD-Zustand und einem PD-Zustand (mit einer Domäne mit umgekehrter Mitte) wird untersucht, indem eine AFM-Spitze unter verschiedenen Oberflächen-Screening-Bedingungen auf die ferroelektrischen Dünnfilme gedrückt wird. Im Zentrum der Simulationszelle werden äußere Lasten auf die Folienoberfläche ausgeübt. Die Polarisation der Belastungsfläche (angenommen als kreisförmiger Bereich mit dem Radius r0) und die der Restfläche werden als \(P_z^{{{{\mathrm{Load}}}}}\) und \(P_z^) bezeichnet {{{{\mathrm{Res}}}}}\). Aufgrund der weitreichenden Dipol-Dipol-Wechselwirkung sind die Dipole im Belastungsbereich abhängig von der Oberflächenabschirmung und der Richtung von \(P_z^) einem entweder nach unten oder nach oben wirksamen Dipolfeld der Dipole des Restbereichs ausgesetzt {{{{\mathrm{Res}}}}}\). Insbesondere wenn die Oberflächenabschirmungsbedingung nahe an der Randbedingung des idealen Kurzschlusses (SC) liegt, würden die Dipole der Restfläche ein effektives Dipolarfeld ausüben (in der gleichen Richtung von \(P_z^{{{{\mathrm{ Res}}}}}\)) zu den Dipolen im Ladebereich. Ein solches Feld neigt dazu, die Dipole im Belastungsbereich in die gleiche Richtung wie die Restdipole zu polarisieren. Das heißt, es bevorzugt einen SD-Zustand gegenüber einem PD-Zustand und fördert den PD→SD-Prozess (Löschprozess), behindert aber den SD→PD-Prozess (Schreibprozess). Im Gegensatz dazu würden die Dipole der Restfläche unter schlechten Ladungsschirmungsbedingungen ein effektives Dipolfeld (in der entgegengesetzten Richtung von \(P_z^{{{{\mathrm{Res}}}}}\)) zu den Dipolen erzeugen im Ladebereich. Im Gegensatz zum guten Screening-Fall begünstigt das effektive Dipolfeld einen PD-Zustand und fördert den SD→PD-Prozess (Schreibprozess), behindert jedoch den PD→SD-Prozess (Löschprozess). Der effektive Dipol manifestiert sich somit wie ein eingebautes Feld beim lokalen Schalten der ferroelektrischen Dünnfilme, dessen Richtung durch die der umgebenden Dipole sowie durch die Abschirmungsbedingung bestimmt wird. Darüber hinaus wirkt das flexoelektrische Feld, das durch die durch die Spitze induzierten Dehnungsgradienten in der Spitzen-Film-Architektur verursacht wird, als äquivalentes elektrisches Feld nach unten, das die Polarisation nach unten unter der Ladefläche begünstigt. Anschließend könnte ein bidirektionales mechanisches Schaltschema konstruiert werden, das auf den unterschiedlichen Rollen des effektiven Dipolarfelds und des flexoelektrischen Felds bei der Polarisationsumschaltung basiert. Bei einem solchen Schaltschema werden die ferroelektrischen Dünnfilme als SD nach unten vorpolarisiert, sodass das effektive Dipolarfeld verwendet wird, um den lokalen Schreibprozess von SD nach unten nach PD nach oben (SD→PD) mit einer relativ kleinen Spitzenkraft zu dominieren Das flexoelektrische Feld wird verwendet, um die Aufwärtsdomäne unter der Ladefläche bei einer relativ großen Spitzenkraft zurückzuschalten (dh einen Löschvorgang PD→SD zu ermöglichen). Durch die Anwendung von Spitzenkraftimpulsen mit abwechselnd variierender Stärke wird somit ein umkehrbares mechanisches 180°-Schaltschema erreicht. Anschließend wird das Schaltphasendiagramm als Funktion der Spitzenkraft und des Siebzustands berechnet. Die starke Dipol-Dipol-Wechselwirkungsdynamik, die mit herkömmlichen thermodynamischen Modellen nicht erfasst werden kann, und ihre Rolle beim mechanischen Schalten werden ebenfalls diskutiert.

Das effektive dipolare Feld dominiert bei einer relativ kleinen Spitzenkraft und kann verwendet werden, um einen anfänglichen Abwärts-SD-Zustand in einen Aufwärts-PD-Zustand umzuschalten, wohingegen das flexoelektrische Feld bei einer relativ großen Spitzenkraft dominiert und ein Zurückschalten ermöglichen kann. Ein umkehrbares mechanisches 180°-Schaltschema wird durch die Anwendung von Spitzenkraftimpulsen mit abwechselnd wechselnder Größe erreicht.

Wir untersuchen zunächst die Stabilität von SD- und PD-Zuständen in ferroelektrischen Dünnfilmen unter verschiedenen Oberflächen-Screening-Bedingungen. Wir betrachten (001)-orientierte BTO-Dünnfilme, wobei die Z-Achse die Richtung außerhalb der Ebene ist. Die Größe der Simulationszelle beträgt 24a0 × 24a0 × 6a0, mit a0 ≈ 3,95 Å; ist die Gitterkonstante der primitiven fünfatomigen Elementarzelle. Das Substrat führt zu einer Fehlanpassungsdehnung ηm = –0,03. Die Filme werden entweder in einen SD-Zustand oder einen PD-Zustand mit einer umgekehrten Domänengröße r0 = 4a0 initialisiert. MD-Simulationen werden durchgeführt, um die Entwicklung der beiden Domänenzustände unter verschiedenen Oberflächen-Screening-Bedingungen aufzudecken. Im effektiven Hamilton-Modell wird der Grad des Screenings durch den Screening-Faktor β gesteuert (siehe Abschnitt „Methoden“)45,46,47. Hier variieren wir die Größe von β von 1,0 (ideale SC-Bedingung) bis 0,60 (relativ schlechte Screening-Bedingung). Abbildung 2a zeigt die β-Abhängigkeit der Gesamtenergie Etot der SD- und PD-Zustände. Es zeigt, dass der SD-Zustand eine niedrigere Gesamtenergie als der PD-Zustand aufweist, wenn β > 0,99, während der PD-Zustand eine niedrigere Gesamtenergie als der SD-Zustand aufweist, wenn β < 0,99. Das heißt, der SD-Zustand ist energetisch günstiger, wenn die Oberflächenabschirmungsbedingungen nahe der idealen SC-Bedingung liegen, während der PD-Zustand unter schlechten Ladungsabschirmungsbedingungen stabiler ist, wie in Abb. 2b dargestellt.

a Gesamtenergie ferroelektrischer Dünnfilme mit SD-Zustand (blaue Würfel und durchgezogene Linie) und PD-Zustand mit umgekehrter Domäne r0 = 4a0 (rote Dreiecke und durchgezogene Linie) als Funktion des Oberflächenabschirmungsfaktors β. b Schematische Darstellung der Energielandschaft der beiden Staaten unter verschiedenen Oberflächen-Screening-Bedingungen. c, d β-Abhängigkeit der Gesamtpolarisation der ferroelektrischen Dünnfilme, initialisiert als SD-Zustand (blaue Würfel und durchgezogene Linie) und als PD-Zustand mit einer umgekehrten Domäne r0 = 4a0 (rote Dreiecke und durchgezogene Linie). e, f Entwicklung der Gleichgewichtsdomänenmuster in ferroelektrischen Dünnfilmen, initialisiert als SD-Zustand (oben) und als PD-Zustand mit einer umgekehrten Domäne r0 = 4a0 (unten) mit der Abnahme von β.

Darüber hinaus veranschaulichen Abb. 2c und d die β-Abhängigkeit der durchschnittlichen Polarisation außerhalb der Ebene von ferroelektrischen Dünnfilmen, die entweder in einen SD-Zustand oder einen PD-Zustand mit einer umgekehrten Domänengröße r0 = 4a0 initialisiert wurden. Die entsprechenden Gleichgewichtsdomänenmuster bei ausgewählten β sind in Abb. 2e und f für die beiden anfänglichen Domänenzustände dargestellt. Aus Abb. 2c und e für den Film mit einem initialisierten SD-Zustand ist ersichtlich, dass der SD-Zustand bei β ≥ 0,87 stabil bleibt. Wenn β auf 0,81 < β < 0,87 sinkt, destabilisiert es sich in einen PD-Zustand (bezeichnet als PD (i)) mit isolierten umgekehrten Domänen. Mit einer weiteren Abnahme von β (β < 0,81) nimmt die Fläche der umgekehrten Domänen stark zu und die umgekehrten Domänen beginnen miteinander zu verschmelzen und bilden einen PD-Zustand, der als PD (ii) bezeichnet wird. Die Fläche der umgekehrten Domänen nimmt mit der Abnahme von β zu und entspricht schließlich ungefähr der der nicht umgekehrten Domänen, was zu \(\left\langle {P_z} \right\rangle \ approx 0\) führt, wenn β < 0,70. Wenn der ferroelektrische Dünnfilm in einen PD-Zustand mit umgekehrter Mitte initialisiert wird, behält er den PD-Zustand unter verschiedenen Größen von β bei, wie in Abb. 2d und f dargestellt. Darüber hinaus erscheint im Film der PD(i)-Zustand, wenn β auf etwas kleiner als 0,86 reduziert wird, anstatt dass sich die zentrumsumgekehrte Domäne ausdehnt. Interessanterweise wandelt sich die Konfiguration des PD-Zustands in eine ringförmige Textur um (wobei die mittenumgekehrte Domäne von einer ringförmigen Domäne umgeben ist), wenn β ≤ 0,78, ähnlich wie in früheren Arbeiten berichtet24,48. Es wird angenommen, dass eine solche ringförmige Textur durch den Modifikationseffekt des zentrumsumgekehrten PD-Zustands auf die Dipol-Dipol-Wechselwirkung über große Entfernungen verursacht wird. Wenn β weiter abnimmt, nimmt der Radius der ringförmigen Domäne allmählich ab, und auch die in der Mitte umgekehrte Domäne entwickelt sich zu einer Ringform mit einer kleinen zurückgeschalteten Domäne in der Mitte. Wenn β < 0,70, zeigt der Film fast keine Nettopolarisation, d. h. \(\left\langle {P_z} \right\rangle \ approx 0\). Beachten Sie, dass die obigen Ergebnisse auf der Grundlage des PD-Zustands mit einer umgekehrten Domänengröße r0 = 4a0 erhalten werden. Leser werden auf die ergänzenden Abbildungen verwiesen. 1 und 2 für Ergebnisse von PD-Zuständen mit anderen umgekehrten Domänengrößen.

Oberflächenabschirmungsbedingungen können nicht nur die Stabilität von SD- und PD-Zuständen in ferroelektrischen Dünnfilmen verändern, sondern auch das Schaltverhalten zwischen SD- und PD-Zuständen. Um diesen Effekt zu verdeutlichen, simulieren wir das lokale elektrische Schaltverhalten von BTO-Dünnfilmen unter verschiedenen Oberflächenabschirmungsbedingungen. Wie in Abb. 3a dargestellt, wird der BTO-Dünnfilm im SD-Zustand mit Aufwärtspolarisierung initialisiert. Anschließend wird ein externes elektrisches Feld Ez in Form einer Dreieckswelle an den Ladebereich (mit Radius r0 = 4a0) des Dünnfilms angelegt, um das Umschalten SD→PD und PD→SD auszulösen. Die Änderung der durchschnittlichen Polarisation außerhalb der Ebene im Belastungsbereich (bezeichnet als \(P_z^{{{{\mathrm{Load}}}}}\) als Funktion von Ez wird verfolgt, um die lokale Hysterese zu erhalten Schleifen. Wir verwenden 105 bis 139 Punkte, um je nach Abschirmungsbedingungen eine Periode der Dreieckswelle nachzuahmen, wobei Ez allmählich zwischen –0,19 und 0,2 V Å−1 variiert. An jedem Punkt von Ez wird die Simulationszeit so eingestellt, dass sie ausreichend lang ist, um sicherzustellen, dass das System seinen Gleichgewichtsdipolzustand erreicht. Aus den erhaltenen Hystereseschleifen, die in Abb. 3b dargestellt sind, kann man sehen, dass \(P_z^{{{{\mathrm{Load}}}}}\) zunächst durch das negative elektrische Feld in der ersten Halbperiode (A→B→) umgekehrt wird C→D) und wird durch das positive elektrische Feld in der zweiten Halbperiode zurückgeschaltet (D→E→F→A). Wichtig ist, dass die lokalen Hystereseschleifen bei verschiedenen β inhärente asymmetrische Merkmale aufweisen. Zunächst die Koerzitivfelder der SD→PD-Umschaltung (bezeichnet als \(\left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ - } \right|\)) und die der PD→SD-Umschaltung (bezeichnet als \(\left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ + } \right|\)) unterscheiden sich erheblich. Genauer gesagt, wie in Abb. 3c gezeigt, nimmt \(\left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ - } \right|\) mit der Abnahme von β ab, während \(\left | {E_{{{\mathrm{c}}}}^ + } \right|\) zeigt einen entgegengesetzten Trend; \(\left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ - } \right|\) > \(\left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ + } \right |\) wenn β > 0,967 und \(\left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ - } \right|\) < \(\left| {E_{{{\mathrm{c }}}}^ + } \right|\), wenn β < 0,967. Um die Asymmetrie der Koerzitivfelder zu beschreiben, führen wir einen asymmetrischen Parameter \(\delta = \left[ {\left( {\left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ + } \right| - ein \left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ - } \right|} \right)/\left( {\left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ + } \right| + \left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ - } \right|} \right)} \right] \times 100\%\)49. δ > 0 bedeutet, dass die Hystereseschleife in Richtung +Ez verschoben ist und einen einfacheren Schreibvorgang anzeigt (SD→PD); wohingegen δ < 0 bedeutet, dass die Hystereseschleife in die –Ez-Richtung verschoben ist und einen einfacheren Entspannungsprozess anzeigt (PD→SD). δ = 0 ergibt die symmetrischen Hystereseschleifen mit gleichen \(\left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ + } \right|\) und \(\left| {E_{{{\mathrm{ c}}}}^ - } \right|\). Die β-Abhängigkeit von δ ist in Abb. 3e dargestellt. Wir können sehen, dass die Hystereseschleifen in die –Ez-Richtung verschoben werden, wenn β > 0,967, wohingegen sie in die +Ez-Richtung verschoben werden, wenn β < 0,967. Es ist wichtig zu beachten, dass δ von –18 % auf etwa 60 % zunimmt, wenn β von 1,0 auf 0,87 abnimmt, wobei die β-Abhängigkeit unerwartet groß ist. Eine perfekt symmetrische Hystereseschleife kann nur bei der strengen Screening-Bedingung β = 0,967 gefunden werden. Neben der Asymmetrie in Koerzitivfeldern ist die verbleibende Polarisation des anfänglichen SD-Zustands (bezeichnet als \(\left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ + } \right|\)) und die des PD Zustand (bezeichnet als \(\left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ - } \right|\)) sind offensichtlich auch asymmetrisch. Aus Abb. 3d geht hervor, dass \(\left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ + } \right|\) signifikant von 0,57 auf 0,38 C m−2 abnimmt, wenn β von 1,0 auf 0,87 abnimmt. wohingegen \(\left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ - } \right|\) leicht von 0,53 auf 0,50 C m−2 abnimmt, was im Vergleich zu \(\left| { P_{{{\mathrm{r}}}}^ + } \right|\). In ähnlicher Weise definieren wir einen Parameter θ, um die Asymmetrie der Restpolarisation als \(\theta = \left[ {\left( {\left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ + } \right zu beschreiben | - \left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ - } \right|} \right)/\left( {\left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ + } \right| + \left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ - } \right|} \right)} \right] \times 100\%\). Wie in Abb. 3f gezeigt, gilt \(\left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ + } \right|\) > \(\left| {P_{{{\mathrm{r }}}}^ - } \right|\) wenn β > 0,967 und \(\left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ + } \right|\) < \(\left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ - } \right|\) wenn β < 0,967; θ nimmt von 4 % auf –14 % ab, während β von 1,0 auf 0,87 abnimmt.

ein Schema der lokalen elektrischen Schaltung. b Die simulierten lokalen Hystereseschleifen unter ausgewähltem β. c–f Die β-Abhängigkeit des Koerzitivfeldes, der Restpolarisation, des asymmetrischen Parameters des Koerzitivfeldes und des asymmetrischen Parameters der Restpolarisation.

Um zu verstehen, wie die Oberflächenabschirmungsbedingungen die Stabilität von SD- und PD-Zuständen verändern und zu asymmetrischen lokalen Domänenschaltverhalten führen, untersuchen wir die β-Abhängigkeit der Dipol-Dipol-Wechselwirkung in BTO-Dünnfilmen. Aufgrund der weitreichenden Dipol-Dipol-Wechselwirkung sind die Dipole im Belastungsbereich von BTO-Dünnfilmen qualitativ einem effektiven Dipolfeld der Dipole des Restbereichs ausgesetzt. Wenn die Oberflächenabschirmungsbedingungen relativ nahe an der idealen SC-Randbedingung liegen, sollte das effektive Dipolfeld dazu neigen, die Richtung der Dipole im Belastungsbereich mit der Richtung der Dipole im Restbereich anzugleichen. Dies steht im Einklang mit der bekannten Tatsache, dass die Coulomb-Wechselwirkung die ferroelektrische Ordnung erhöht. Infolgedessen wirkt ein solches effektives Dipolarfeld als Polarisationsfeld für den SD-Zustand und als Depolarisationsfeld für den PD-Zustand. Es stabilisiert den SD-Zustand, destabilisiert aber den PD-Zustand (siehe Abb. 2b) und fördert den PD→SD-Prozess (Löschprozess), behindert aber den SD→PD-Prozess (Schreibprozess), wodurch die Hystereseschleifen in die –Ez-Richtung verschoben werden. Im Gegensatz dazu ist die Depolarisationsenergie im Dünnfilm unter schlechten Oberflächenabschirmungsbedingungen groß. Dadurch wird die Ferroelektrizität unterdrückt und der PD-Zustand gegenüber dem SD-Zustand energetisch bevorzugt (siehe Abb. 2b). Das wirksame Dipolfeld fördert den SD→PD-Prozess (Schreibprozess), behindert jedoch den PD→SD-Prozess (Löschprozess), was zu einer Verschiebung der Hystereseschleifen in die +Ez-Richtung führt. Während das realistische effektive Dipolarfeld komplizierter ist als die obige qualitative Analyse (siehe ergänzende Abbildung 3 für eine detaillierte β-Abhängigkeit und Verteilung des effektiven Dipolarfelds), ist der Mechanismus, nach dem die Oberflächen-Screening-Bedingung funktioniert, derselbe.

Wie wir gezeigt haben, manifestiert sich das auf die lokale Domäne wirkende effektive Dipolfeld wie ein eingebautes Feld in der lokalen Domänenschaltung der ferroelektrischen Dünnfilme, dessen Richtung durch die Richtung der umgebenden Dipole und die Abschirmungsbedingung bestimmt wird. Wichtig ist, dass ein solches Dipolarfeld auch zum lokalen mechanischen Schalten in ferroelektrischen Dünnfilmen beitragen kann. Genauer gesagt nehmen wir als Beispiel einen BTO-Dünnfilm, der als SD-Status initialisiert wurde. Wenn sich der BTO-Dünnfilm unter schlechten Oberflächenabschirmungsbedingungen befindet (nicht zu weit von der idealen SC-Randbedingung entfernt, β > 0,87 gemäß Abb. 2c und e), wirkt das effektive Dipolarfeld wie oben erläutert als Depolarisationsfeld. Der SD-Zustand bleibt jedoch normalerweise metastabil und es kommt zu keinem spontanen Schalten, da die Energiebarriere zwischen SD- und PD-Zustand klein ist, aber thermisch nicht überwunden werden kann (Abb. 2b). Bei mechanischer Belastung der Belastungsfläche der Folie kommt es zu einer Verformung in der Nähe der Belastungsfläche. Wenn wir die durch mechanische Belastung induzierten Dehnungsgradienten und das flexoelektrische Feld vernachlässigen, ist es interessant festzustellen, dass die durch mechanische Belastung induzierten Dehnungen dazu beitragen können, die Schaltbarriere der Dipole im Belastungsbereich zu verringern und so das SD→PD-Umschalten zu ermöglichen. Die Untersuchung der lokalen mechanischen Domänenumschaltung in BTO-Dünnfilmen, die durch das effektive Dipolarfeld bei verschiedenen Oberflächenabschirmungsbedingungen vermittelt wird, wird durch MD-Simulationen durchgeführt (ergänzende Abbildung 4). Wir möchten betonen, dass das durch das effektive Dipolfeld vermittelte mechanische Schalten ferroelektrischer Domänen ein SD→PD-Schaltvorgang ist, der entweder von oben nach unten (von oben nach unten) oder von unten nach oben (von unten nach oben) erfolgen kann. Darüber hinaus wird erwartet, dass ein solches Dipolarfeld-unterstütztes Schalten in ferroelektrischen Dünnfilmen auch durch Lasererwärmung der Ladefläche erfolgt. Tatsächlich wurde in magnetischen Systemen nachgewiesen, dass, wenn ein Laserpunkt die Domäne in der Nähe zerstört, die verbleibende Domäne ein wirksames Magnetfeld erzeugt, um die zerstörte Domäne umzuschalten50.

Wie oben erläutert, fördert das effektive Dipolarfeld in ferroelektrischen Dünnfilmen das PD→SD-Umschalten, wenn die Abschirmungsbedingungen sehr nahe an der idealen SC-Bedingung liegen, und fördert das SD→PD-Umschalten unter schlechten Oberflächenabschirmungsbedingungen. Darüber hinaus induziert das Drücken einer AFM-Spitze auf einen ferroelektrischen Dünnfilm lokale Spannungsgradienten, die zu einem nach unten gerichteten flexoelektrischen Feld führen. Daher könnte das Szenario des mechanischen Schaltens je nach Polarisationsrichtung des SD-Zustands und Oberflächenabschirmungszustand variiert werden. Im Fall eines anfänglichen SD-Zustands nach oben zeigt das effektive Dipolarfeld bei schlechten Oberflächenabschirmungsbedingungen nach unten, was zusammen mit dem auf die Ladefläche des Films wirkenden flexoelektrischen Feld dazu führen kann, dass das Koerzitivfeld stark reduziert wird. Da die Abschirmbedingung sehr nahe an der idealen SC-Bedingung liegt, sind die Dipole im Belastungsbereich einem nach oben wirksamen dipolaren Feld ausgesetzt, das eine Konkurrenzbeziehung zum flexoelektrischen Feld eingeht. Andererseits ist im Fall eines anfänglichen nach unten gerichteten SD-Zustands die Beziehung zwischen dem effektiven Dipolfeld und dem flexoelektrischen Effekt unter schlechten Oberflächenabschirmungsbedingungen konkurrenzfähig und kooperativ, um den anfänglichen SD-Zustand zu stabilisieren, wenn die Oberflächenladungsabschirmungsbedingungen sehr nahe beieinander liegen zum idealen SC-Zustand. Im Folgenden untersuchen wir die Machbarkeit einer bidirektionalen mechanischen Umschaltung, die durch eine drückende AFM-Spitze induziert wird, basierend auf der konkurrierenden Rolle des effektiven Dipolarfelds und des flexoelektrischen Felds bei der Polarisationsumschaltung.

Als Beispiel nehmen wir einen anfänglichen Abwärts-SD-Zustand unter schlechten Oberflächen-Screening-Bedingungen. Eine theoretisch mögliche reversible mechanische 180°-Umschaltung besteht darin, sicherzustellen, dass das effektive dipolare Feld die SD→PD-Umschaltung dominiert, während das flexoelektrische Feld die PD → SD-Umschaltung dominiert. Der Schlüssel zur Lösung des Problems besteht darin, ein geeignetes Fenster zur Anpassung der relativen Größe des effektiven Dipolarfelds und des flexoelektrischen Felds zu finden. Es ist bekannt, dass das effektive Dipolarfeld weitgehend durch β bestimmt wird und das flexoelektrische Feld hauptsächlich von der Spitzenkraft ftip abhängt. Daher werden MD-Simulationen durchgeführt, um die ftip-β-Phasendiagramme des mechanischen Schaltens zu berechnen und das gewünschte Fenster für bidirektionales Schalten zu finden. Bei MD-Simulationen verwenden wir ein Modell mit einer Punktkraft, die auf den Mittelbereich des Films wirkt, wie in Abb. 4a dargestellt. Abbildung 4a zeigt auch die Querschnittsverteilungen der Dehnungskomponenten \(\varepsilon _{11}^{{{{\mathrm{ext}}}}}\, \(\varepsilon _{33}^{{{ {\mathrm{ext}}}}}\) und \(\varepsilon _{13}^{{{{\mathrm{ext}}}}}\), verursacht durch eine Druckpunktkraft von ~12 nN, die sich bei befindet das Zentrum (mit den Koordinaten x und y ∈ [12, 14]). Gemäß Abb. 4a ändert sich \(\varepsilon _{11}^{{{{\mathrm{ext}}}}}\) von der Kompression an der oberen Oberfläche zur Spannung an der unteren Grenzfläche entlang der Filmdicke, wohingegen \ (\varepsilon _{33}^{{{{\mathrm{ext}}}}}\) behält die Kompression über den gesamten Film bei. Ähnlich wie die Dehnungsgradienten von Kugelspitzen führen solche Dehnungsverteilungen zu einem effektiven, nach unten gerichteten flexoelektrischen Feld, das einen lokalen Domänenwechsel von oben nach unten ermöglicht.

a Das mechanische Punktkraftmodell und die Verteilung des durch die Spitzenkraft induzierten Dehnungsfeldes \(\varepsilon _{11}^{{{{\mathrm{ext}}}}}\), \(\varepsilon _{33}^ {{{{\mathrm{ext}}}}}\) und \(\varepsilon _{13}^{{{{\mathrm{ext}}}}}\) im Film. b Das ftip-β-Phasendiagramm für die SD→PD-Umschaltung. c Das ftip-β-Phasendiagramm für PD→SD-Umschaltung. d Das ftip-β-Phasendiagramm zeigt den bidirektionalen mechanischen Schaltbereich.

Das ftip-β-Phasendiagramm für SD→PD-Umschaltung, das vom effektiven Dipolarfeld dominiert wird, ist in Abb. 4b dargestellt. Die blauen Kreise und die durchgezogene Linie in Abb. 4b entsprechen den kritischen Spitzenkräften, die erforderlich sind, um die SD→PD-Umschaltung für den SD-Zustand mit anfänglicher Abwärtspolarisation unter verschiedenen β-Werten zu realisieren. Wir können sehen, dass der kritische ftip mit der Abnahme von β abnimmt. Wenn der Zustand der Oberflächenabschirmung sehr schlecht ist, kann selbst eine recht geringe Spitzenkraft zum Umschalten von SD→PD führen. Das ftip-β-Phasendiagramm für das PD→SD-Schaltverhalten, das vom flexoelektrischen Feld dominiert wird, ist in Abb. 4c dargestellt. In Abb. 4c stellen die roten Quadrate und die durchgezogene Linie die kritischen Spitzenkräfte dar, die erforderlich sind, um die PD→SD-Umschaltung für den PD-Zustand unter verschiedenen β-Werten zu realisieren, die mit der Abnahme von β zunehmen. Die obigen Ergebnisse sind vernünftig, wenn man bedenkt, dass das effektive dipolare Feld mit der Abnahme von β zunimmt und das flexoelektrische Feld mit der Zunahme von ftip zunimmt. Es ist jedoch sehr interessant festzustellen, dass es eine unerwartete Obergrenze von ftip (angezeigt durch rote Dreiecke und durchgezogene Linie in Abb. 4c) für die PD→SD-Umschaltung unter verschiedenen β-Werten gibt. Dies ist kontraintuitiv, da ein größerer Ftip ein größeres flexoelektrisches Feld verursacht, was unserer vorherigen qualitativen Analyse zufolge zu einem einfacheren PD→SD-Umschalten führen sollte. Um dieses Problem zu klären, überprüfen wir zunächst die in Abb. 4a gezeigten durch die Spitzenkraft induzierten Dehnungsverteilungen. Man kann feststellen, dass die Spannungsgradienten entlang der Filmdicke extrem schnell abklingen und nur im Bereich von drei oder vier Schichten von Elementarzellen des Films ungleich Null bleiben. Das durch die Spitzenkraft induzierte flexoelektrische Feld im BTO-Dünnfilm ist daher auch auf die vier Schichten in der Nähe der oberen Oberfläche beschränkt, was nahezu unabhängig von der Filmdicke und der Größe der Spitzenkraft ist (siehe ergänzende Abbildung 6). . Der schnelle Abfall des flexoelektrischen Feldes in der Nähe der Oberseite der BTO-Dünnfilme ist ein Merkmal der punktuellen Kraftbelastung, und das Ergebnis zeigt, dass das schnell abfallende flexoelektrische Feld ein besonderes schichtweises dynamisches Schaltverhalten der Dipole verursachen würde im Ladebereich. Genauer gesagt wird nach der Anwendung einer Spitzenkraft nur das Schaltverhalten der Dipole im Belastungsbereich der obersten vier Schichten vollständig vom flexoelektrischen Feld dominiert und sie werden Schicht für Schicht nacheinander schnell umgeschaltet ( siehe ergänzende Abbildung 5). Unterdessen hängt das Schaltverhalten der Dipole im Belastungsbereich der untersten beiden Schichten, das bestimmt, ob die PD→SD-Umschaltung endgültig abgeschlossen werden kann, nicht direkt vom flexoelektrischen Feld ab. Stattdessen sind sie aufgrund der dynamischen Dipol-Dipol-Wechselwirkung mit denen im Belastungsbereich der obersten vier Schichten und denen im Restbereich einem zeitabhängigen effektiven Dipolfeld ausgesetzt (siehe ergänzende Abbildung 3). Infolgedessen wird eine uneingeschränkte Erhöhung von ftip das Schalten der Dipole im Ladebereich der untersten beiden Schichten nicht begünstigen. Erschwerend kommt hinzu, dass der starke Anstieg von ftip das Umschalten behindern kann, indem er das zeitabhängige effektive Dipolarfeld verändert. Für weitere Einzelheiten werden die Leser auf die ergänzende Diskussion verwiesen. Die starke Dipol-Dipol-Wechselwirkungsdynamik spielt daher eine wichtige Rolle beim mechanischen Schalten und kann mit herkömmlichen thermodynamischen Modellen nicht erfasst werden.

Durch die Kombination der ftip-β-Phasendiagramme für SD→PD-Umschaltung und PD→SD-Umschaltung können wir einen bidirektionalen mechanischen Schaltbereich erhalten, wie in Abb. 4d dargestellt. Es zeigt, dass das gewünschte geeignete Fenster für bidirektionales mechanisches Schalten 0,942 < β < 0,97 beträgt. Insbesondere wenn 0,942 < β < 0,96, dominiert das effektive dipolare Feld bei einer kleinen Spitzenkraft und kann verwendet werden, um einen anfänglichen Abwärts-SD-Zustand in einen Aufwärts-PD-Zustand umzuschalten, wohingegen das flexoelektrische Feld bei einer großen Spitzenkraft dominiert und kann ermöglichen eine Rückschaltung. Im Gegensatz dazu kann bei 0,96 < β < 0,97 eine große Spitzenkraft eingesetzt werden, um einen anfänglichen Abwärts-SD-Zustand in einen Aufwärts-PD-Zustand umzuschalten, wohingegen eine kleine Spitzenkraft ein Zurückschalten ermöglichen kann.

Nun nehmen wir den Fall mit der Oberflächenabschirmungsbedingung β = 0,95 als Beispiel, um das durch die Spitzenkraft induzierte bidirektionale Schaltschema mittels MD-Simulationen zu untersuchen. Der BTO-Dünnfilm wird in einen SD-Zustand mit Abwärtspolarisierung initialisiert. Auf den ferroelektrischen Dünnfilm werden Spitzenkraftimpulse mit abwechselnd unterschiedlicher Stärke ausgeübt. Die kleine Spitzenkraft ist auf etwa 12 nN und die große Spitzenkraft auf etwa 18 nN eingestellt. Die simulierten Ergebnisse für die Kraftimpulszeit von 10 ps sind in Abb. 5 dargestellt (siehe ergänzende Abbildung 13 für die Auswirkung der Kraftimpulszeit auf das Polarisationsschaltverhalten). Wir können sehen, dass der SD-Zustand durch Anwendung einer kleinen Spitzenkraft (A→B, mechanischer Schreibvorgang) sehr schnell (innerhalb von 0,2 ps) in einen PD-Zustand umgeschaltet wird. Dann bleibt der erhaltene PD-Zustand nach dem Entfernen der Spitzenkraft (B→C) stabil. Durch Anwenden einer großen Spitzenkraft wird der PD-Zustand innerhalb von 0,2 ps zurück in den SD-Zustand geschaltet (C→D, mechanischer Löschvorgang), der nach Entfernen der Spitzenkraft stabil bleibt (D→A). Unsere MD-Simulationen zeigen somit, dass ein reversibles mechanisches 180°-Schaltschema (A→B→C→D→A) durch die Anwendung von Spitzenkraftimpulsen mit abwechselnd unterschiedlicher Stärke erreicht werden kann. Die Entwicklung der Dipolstrukturen während des bidirektionalen mechanischen Schaltens ist in Abb. 5c dargestellt (ein Film ist im Zusatzfilm 1 zu finden). Darüber hinaus können die SD- und PD-Zustände wiederholt ineinander umgeschaltet werden, indem periodische Folgen von Spitzenkraftimpulsen angewendet werden, wie in Abb. 5a und b gezeigt, was die Machbarkeit unseres bidirektionalen mechanischen Schaltschemas weiter bestätigt.

a Spitzenkraftimpulse mit abwechselnd variierender Stärke werden auf einen BTO-Dünnfilm ausgeübt. b Entwicklung der Polarisation der Belastungsfläche im BTO-Dünnfilm unter den Spitzenkraftimpulsen. c Entsprechende Dipolstrukturen beim bidirektionalen mechanischen Schalten.

Bisher fehlen noch experimentelle Beweise für bidirektionales mechanisches Schalten in Ferroelektrika, obwohl zahlreiche Forschungsarbeiten zum mechanischen Schalten durchgeführt wurden. Wie aus unserem Ergebnis hervorgeht, könnte dies daran liegen, dass die Bedingungen für bidirektionales mechanisches Schalten zu schwierig sind, um in der Praxis umgesetzt zu werden. Insbesondere ist es bei unserem mechanisch induzierten bidirektionalen Schaltschema von entscheidender Bedeutung, sicherzustellen, dass ferroelektrische Dünnfilme homogen abgeschirmt werden und die Abschirmbedingungen innerhalb eines geeigneten Fensters liegen, in dem die empfindliche Konkurrenz zwischen dem durch die Spitze induzierten flexoelektrischen Feld und dem effektiven dipolaren Feld stattfinden kann maßgeblich von der Größe der Spitzenkraft abhängig. Somit ist das Depolarisationsfeld groß genug, um ein mechanisches Schalten nach oben bei geringer Spitzenkraft zu unterstützen, während es kleiner als das flexoelektrische Feld ist, um ein mechanisches Schalten nach unten zu ermöglichen, wenn die Spitzenkraft relativ groß ist. Die experimentelle Machbarkeit der Anpassung des Depolarisationsfeldes wird normalerweise durch die Auswahl geeigneter Elektroden, die Steuerung der chemischen Oberflächenumgebung51,52,53, die Anpassung der Dicke der dielektrischen Zwischenschicht in Kondensator- oder Übergitterstrukturen54,55,56 usw. erreicht. Insbesondere Elektroden mit unterschiedlicher Wirksamkeit Screening-Längen können den Umfang des Screenings verändern (ergänzende Abbildung 11). Durch die Einführung einer dielektrischen Schicht (z. B. SrTiO3) zwischen einer Metall-ferroelektrischen Grenzfläche oder zwei ultradünnen ferroelektrischen Schichten kann der Abschirmungszustand der ferroelektrischen Schichten schlecht sein und durch Anpassen der Dicke der dielektrischen Schicht weiter verändert werden (ergänzende Abbildung 12). Darüber hinaus kann eine genauere Steuerung des Depolarisationsfeldes erreicht werden, indem ein zusätzlicher Kondensator an die ferroelektrische Folie angeschlossen wird57. Durch das Laden und Entladen des Kondensators kann die Menge der Abschirmladungen auf der Oberfläche oder Grenzfläche des ferroelektrischen Films effektiv angepasst werden, wodurch eine dynamische und präzise Steuerung des Depolarisationsfelds realisiert wird. Dennoch fehlt noch eine systematische Untersuchung des mechanischen Schaltverhaltens solcher ferroelektrischer Systeme mit einstellbarer Abschirmung.

Trotz dieser möglichen experimentellen Schemata zur maßgeschneiderten Abschirmung von ferroelektrischen Dünnfilmen ist es immer noch eine Herausforderung, unsere theoretischen Vorhersagen experimentell zu verifizieren. Einerseits ist das Problem des Oberflächenkontakts zwischen Spitze und Film, wie oben erwähnt, tatsächlich kompliziert, da in der Praxis mehrere mögliche Prozesse involviert sind. Zusätzlich zur Flexoelektrizität und dem effektiven dipolaren Feld wurde kürzlich berichtet, dass andere mögliche Quellen, darunter Oberflächen-/Volumenelektrochemie27,33 und Scherdehnungseffekt23, mechanische Schaltvorgänge auslösen. Die Diskussionen über den genauen Mechanismus des mechanischen Schaltens dauern noch an, und an einem praktischen dynamischen mechanischen Schaltvorgang können verschiedene Mechanismen gleichzeitig beteiligt sein. Andererseits wird in unserem theoretischen Modell davon ausgegangen, dass der ferroelektrische Dünnfilm durch Oberflächenabschirmungsladungen homogen abgeschirmt wird. Dennoch sind die Ladungsabschirmungsbedingungen in ferroelektrischen Dünnfilmen in der Praxis sehr kompliziert. Neben der Oberflächenabschirmung gibt es andere mögliche Abschirmungsquellen wie Ladungsdefekte wie Sauerstofffehlstellen in der Nähe der Domänenwände, aus der Luft absorbierte ionische Ladungen oder durch Biegung von Energiebändern. Diese zusätzlichen Ladungsträger, die sich in der Nähe der Oberfläche, Grenzfläche oder innerhalb der ferroelektrischen Dünnfilme befinden könnten, können zu einem lokalisierten inhomogenen Ladungsabschirmungseffekt führen. Daher sind die Anforderungen an die experimentellen Proben und die Umgebung recht hoch, um sicherzustellen, dass sich ferroelektrische Dünnfilme unter geeigneten homogenen Oberflächen-Screening-Bedingungen befinden, um eine experimentelle Überprüfung durchzuführen. Insbesondere sollte die Bandlückenbreite der ausgewählten ferroelektrischen Proben relativ groß sein (z. B. > 4,0 eV), um den Effekt der Bandbiegung zu reduzieren, und die Qualität der Proben sollte hoch sein, mit einer geringen Defektdichte und der experimentellen Umgebung sollte den Einfluss der Luftladungsadsorption ausschließen. Bemerkenswert ist auch, dass wir aufgrund der Einschränkungen der Rechenskalen ein vereinfachtes Punktkraftmodell übernommen haben, um mechanisches Schalten auszulösen. Während dies im Experiment durch die Herstellung einer scharfen AFM-Spitze erreicht werden kann, sind AFM-Spitzen in der Praxis viel stumpfer und haben einen Radius von mehr als 10 nm. Es wird erwartet, dass das genaue Fenster des bidirektionalen mechanischen Schaltens durch die modellabhängigen Dehnungsfelder verändert wird (ergänzende Abbildung 9), obwohl sie unsere Hauptschlussfolgerung nicht ändern.

Zusammenfassend wurden First-Principles-basierte MD-Simulationen durchgeführt, um die Auswirkungen des flexoelektrischen Feldes und eines übersehenen effektiven dipolaren Feldes auf die durch die Spitzenkraft induzierte lokale Domänenumschaltung in ferroelektrischen Dünnfilmen zu untersuchen. Es wurde festgestellt, dass das effektive Dipolarfeld die Stabilität der SD- und PD-Zustände erheblich beeinflusst und darüber hinaus zu inhärenten asymmetrischen Merkmalen der lokalen Hystereseschleifen in den ferroelektrischen Dünnfilmen führt. Anschließend werden Eigenschaften des lokalen mechanischen Schaltverhaltens in den ferroelektrischen Dünnfilmen aufgezeigt, das durch ein effektives Dipolarfeld vermittelt wird. Basierend auf dem effektiven Dipolfeld und dem flexoelektrischen Feld zeigen wir, dass ein reversibles mechanisches Schalten um 180° in einer Spitzenfilm-Architektur theoretisch möglich ist, wenn der Abschirmungszustand des ferroelektrischen Films und die Spitzenbelastungskraft innerhalb eines geeigneten Fensters liegen. Ein solches Umschalten nutzt einen empfindlichen Wettbewerb zwischen dem durch die Spitze induzierten flexoelektrischen Feld und dem effektiven Dipolfeld, das von den umgebenden nicht geschalteten Dipolen ausgeübt wird. ftip-β-Phasendiagramme für SD→PD-Umschaltung und PD→SD-Umschaltung werden berechnet, um die geeignete bidirektionale Schaltbedingung herauszufinden. Basierend auf den Phasendiagrammen wird daher in MD-Simulationen ein reversibles mechanisches Schaltschema um 180° untersucht, indem Spitzenkraftimpulse mit abwechselnd variierender Stärke angewendet werden. Das effektive dipolare Feld dominiert bei einer relativ kleinen Spitzenkraft und wird verwendet, um einen abwärts gerichteten SD-Zustand in einen aufwärts gerichteten PD-Zustand umzuschalten, wohingegen das flexoelektrische Feld bei einer relativ großen Spitzenkraft dominiert und ein Zurückschalten ermöglicht. Es wurde auch festgestellt, dass die starke Dipol-Dipol-Wechselwirkungsdynamik eine wichtige Rolle beim mechanischen Schalten spielt. Unsere Studie liefert somit Einblicke in das mechanische Schaltverhalten in ferroelektrischen Dünnfilmen, das durch das weitreichende dipolare Feld vermittelt wird, und soll dazu beitragen, das aktuelle Verständnis auf diesem Gebiet zu vertiefen.

In unserer Untersuchung wird eine auf dem ersten Prinzip basierende effektive Hamilton-Methode30,58,59,60,61 eingesetzt. Für das effektive Hamilton-Modell ferroelektrischer Dünnfilme wird die Gesamtenergie des Systems als Funktion mehrerer reduzierter Freiheitsgrade geschrieben, einschließlich der lokalen Moden ui, der lokalen Verschiebungen vi (bezogen auf die inhomogene Spannung \(\eta _{{ {\mathrm{I}}}}\)), und die homogene Verzerrung \(\eta _{{{\mathrm{H}}}}\), also

wobei der erste Term die kinetische Energie lokaler Moden ist, wobei M* die effektive Masse der lokalen Mode ist. EHeff ist die Gesamtenergie für einen ferroelektrischen Film ohne Oberflächenabschirmung und ohne externes elektrisches Feld; Es enthält die Eigenenergie der lokalen Moden, die Nah- und Fernenergien zwischen lokalen Moden, die elastische Energie und die Kopplungsenergie zwischen elastischen Verformungen und den lokalen Moden. Der explizite Ausdruck von EHeff ist in Lit. zu finden. 59 und Ref. 62. Beachten Sie, dass zur Berechnung der weitreichenden Dipol-Dipol-Energie für ferroelektrische Filme im ersten Term63 anstelle von ein effizienter Zweiraumansatz verwendet wird, der auf einer periodischen Green-Funktion für die Dipol-Dipol-Wechselwirkung in zweidimensionalen periodischen Systemen basiert die Ewald-Summationsmethode für dreidimensionale Volumensysteme. Der zweite Term von Gl. (1) ahmt die Abschirmung des Depolarisationsfeldes nach, das aus unkompensierten gebundenen Ladungen an den Filmoberflächen entsteht, über eine lineare Mischung der Dipol-Dipol-Wechselwirkungen für ideale OC- und perfekte SC-Randbedingungen, gewichtet mit dem Skalarparameter 1 − β bzw. β. Der Parameter β liegt zwischen 0 und 1 und steuert den Grad der Abschirmung45,46,47. Insbesondere beschreibt β = 0 eine ideale Randbedingung für einen offenen Stromkreis (OP) ohne jegliche Ladungsabschirmung und entspricht einem maximalen Depolarisationsfeld, während β = 1 die ideale SC-Randbedingung darstellt, die einer vollständigen Abschirmung der gebundenen Ladungen an den Oberflächen entspricht. \(\left\langle {{{{\mathbf{E}}}}_{{{{\mathrm{dep}}}}}} \right\rangle\) ist das maximale Depolarisationsfeld und Z ist der Born-Effektivwert Aufladung. Der dritte Term von Gl. (1) berücksichtigt die Wirkung des Anlegens eines externen elektrischen Feldes. Hier ist \({{{\bf{E}}}}_{{{{\mathrm{ext}}}}}^{{{\mathrm{eff}}}}}\) ein effektives angewandtes Feld nach unter Berücksichtigung des Screening-Effekts. Dies liegt daran, dass die Abschirmladungen nicht nur das Depolarisationsfeld verändern würden, sondern auch das angelegte Feld, dem das Ferroelektrikum ausgesetzt ist64. Einzelheiten zur atomistischen Berechnung der Depolarisationsenergie und zur Behandlung des Oberflächenabschirmungseffekts finden die Leser in der ergänzenden Diskussion 4.

Darüber hinaus wird der letzte Term verwendet, um den flexoelektrischen Effekt auf die Polarisation aufgrund von Dehnungsgradienten31 zu modellieren, die in unserer Arbeit durch einen lokalen Oberflächendruck eingeführt werden. Hier sind fpqrs die Flexokopplungskoeffizienten, ∂εiqr/∂xs stellt den Spannungsgradienten dar, der auf Ti-Stellen i zentriert ist, und p, q, r und s sind Indizes im Bereich von 1 bis 3, und xs sind die räumlichen Koordinaten entlang der s- te kartesische Achse. fpqrs hängen mit den flexoelektrischen Koeffizienten μpqrs zusammen, die phänomenologisch die Kopplung zwischen Dehnungsgradient und Polarisation beschreiben

wobei χtp die dielektrische Suszeptibilität und ε0 die dielektrische Permittivität des Vakuums ist.

Die Parameter des effektiven Hamiltonoperators in Gl. (1) werden durch First-Principle-Berechnungen bestimmt. Insbesondere sind die Flexokopplungskoeffizienten auf f11 = 3,072 V, f12 = 1,992 V und f44 = 0,027 V20,26,31 festgelegt. Die Temperatur wird auf 10 K eingestellt, um die Auswirkungen von Wärmestörungen zu reduzieren, und der Druck wird auf –4,8 GPa eingestellt, um die unterschätzten Gitterkonstanten zu korrigieren, die durch die lokale Dichtenäherung (LDA) der First-Principle-Berechnung verursacht werden. Die effektive Masse wird für BTO65 auf 39,0 au festgelegt.

MD-Simulationen werden verwendet, um in Kombination mit dem aus dem ersten Prinzip abgeleiteten Hamilton-Operator die dynamische Entwicklung der Polarisation zu simulieren. In MD-Simulationen wird die Entwicklung lokaler Moden durch Lösen der Newtonschen Bewegungsgleichungen66 ermittelt. Die auf lokale Moden ui wirkende Kraft wird durch Lösen berechnet

Die Aktualisierung der homogenen Dehnungen und inhomogenen Dehnungen (dh lokale Verschiebungen) wird durch Minimierung der entsprechenden dehnungsbezogenen Energie bei jedem Schritt gemäß der aktuellen Konfiguration der lokalen Moden66 bestimmt. MD-Simulationen werden in einem isothermisch-isobaren (NTP) Ensemble mit einem Berendsen-Thermostat zur Steuerung der Temperatur und einem Barostat durchgeführt, der es der Simulationszelle ermöglicht, in Größe und Form zu variieren. Der Barostat wird durch Hinzufügen eines pV-Terms im effektiven Hamilton-Operator nachgeahmt. p ist der Druck und V das Volumen der Simulationszelle. Die Dämpfungszeit des Thermostats ist auf 0,05 ps eingestellt. Die Geschwindigkeits-Verlet-Methode wird verwendet, um die Bewegungsgleichungen zu integrieren, um ui und \({{{\dot{\mathbf u}}}}_i\) zu aktualisieren. Der Zeitschritt ist auf 1 fs eingestellt.

Die Daten, die die Ergebnisse dieser Studie stützen, sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Diese Arbeit wurde von der National Natural Science Foundation of China (Grant-Nr. 11972382, 12002400, 12132020, 11832019) und vom Guangzhou Science and Technology Project (Grant-Nr. 2019060001) unterstützt. Die gemeldeten Simulationen wurden mit Ressourcen durchgeführt, die vom National Supercomputer Center in Guangzhou bereitgestellt wurden.

Hochschule für Physik, Universität Qingdao, Qingdao, 266071, China

Jianyi Liu

Schlüssellabor für magnetoelektrische Physik und Geräte der Provinz Guangdong, Fakultät für Physik, Sun Yat-sen-Universität, Guangzhou, 510275, China

Jianyi Liu, Weijin Chen, Mengjun Wu, Fei Sun, Xiang Huang und Yue Zheng

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Jianyi Liu, Weijin Chen, Mengjun Wu, Fei Sun, Xiang Huang und Yue Zheng

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Jianyi Liu, Weijin Chen, Mengjun Wu, Fei Sun, Xiang Huang und Yue Zheng

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Weijin Chen

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YZ und WJC konzipierten und gestalteten die Grundidee und Strukturen. JYL führte die Simulationen durch. JYL, WJC und YZ analysierten die Ergebnisse von Simulationen. JYL und WJC haben das Manuskript gemeinsam geschrieben. Alle Autoren beteiligten sich an der Diskussion und überprüften das Manuskript.

Korrespondenz mit Weijin Chen oder Yue Zheng.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Liu, J., Chen, W., Wu, M. et al. Bidirektionales mechanisches Schaltfenster in ferroelektrischen Dünnfilmen, vorhergesagt durch First-Principle-basierte Simulationen. npj Comput Mater 8, 137 (2022). https://doi.org/10.1038/s41524-022-00829-0

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Eingegangen: 13. Januar 2022

Angenommen: 10. Juni 2022

Veröffentlicht: 29. Juni 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41524-022-00829-0

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