Ein ternäres heterogenes Hydrogel mit Festigkeitselementen für belastbares Selbst

Jul 31, 2023

npj Flexible Electronics Band 6, Artikelnummer: 51 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Epidermale Sensorgeräte, die Funktionalitäten und mechanische Eigenschaften natürlicher Haut nachahmen, bieten großes Potenzial für die Echtzeit-Gesundheitsüberwachung durch kontinuierliche Überprüfung der Vitalfunktionen. Die meisten auf der Haut montierten Elektronikgeräte verwenden jedoch einen flexiblen Film mit hohem Elastizitätsmodul, der die körperliche Aktivität behindert und zu Delamination der Grenzflächen und Hautreizungen führt. Die Nachgiebigkeit hydrogelbasierter Geräte kann sich fest an komplexe, gekrümmte Oberflächen anpassen, ohne dass übermäßige Grenzflächenspannungen entstehen. Allerdings leiden die meisten Hydrogele immer noch unter der Schwäche einer stabilen und reproduzierbaren Erfassung. In dieser Arbeit berichten wir über eine hautfreundliche epidermale Elektronik, die aus einem widerstandsfähigen, selbstheilenden und recycelbaren Polyvinylalkohol (PVA)-Hydrogel besteht. Das Hydrogel ist durch ein ternäres heterogenes Netzwerk verstärkt und sorgt für gute mechanische Robustheit bei gleichzeitig hoher Dehnbarkeit und außergewöhnlicher Anpassungsfähigkeit. Gleichzeitig verleihen die zahlreichen dynamischen Wasserstoffbrückenbindungen dem Hydrogel eine schnelle Selbstheilungsfähigkeit. Die zusammengesetzte epidermale Hydrogel-Elektronik ist in der Lage, mehrere physiologische Signale stabil zu überwachen und den Belastungsgrad der Hautbewegung und Gelenkbeugung zu erfassen. Die einzigartige, vielseitige, umweltfreundliche und biologisch freundliche epidermale Elektronik wird breite Anwendungsmöglichkeiten im Gesundheitswesen, in der Mensch-Maschine-Schnittstelle, in der erweiterten Realität usw. haben.

Die epidermale Elektronik bietet nichtinvasive Methoden zur Überwachung eines breiten Spektrums von Vitalfunktionen, die von elektrophysiologischen Aktivitäten über Herz- und Atemfrequenzen bis hin zu Körperbewegungen reichen, die für die normalen Körperfunktionen einer Person und klinische Hinweise für die Diagnose von Krankheiten von großer Bedeutung sind1. Auch für die Mensch-Maschine-Schnittstelle wird die kontinuierliche Echtzeiterfassung von Körperparametern in Betracht gezogen, ohne die alltäglichen Routineaktivitäten zu stören2. Kommerzielle Klebepflaster, die zur Befestigung flexibler Elektronikgeräte mit hohem Modul auf der Haut verwendet werden, verursachen in der Regel ein unangenehmes Gefühl, Hautreizungen und sind schwer zu entfernen3. Obwohl die Strategie des Ausdünnungsgeräts4 und des von der Natur inspirierten mikrostrukturellen Designs5 übernommen wurde, um das Benutzererlebnis zu verbessern, wurden die Strategien zur Entwicklung eines komfortablen epidermalen Geräts mit sanfter Haftung und Ablösung sowie einer sicheren und zyklischen Entsorgung von Elektronikschrott kaum erforscht6. Ideale epidermismontierte Geräte sollten weich und dehnbar sein, um die konforme Integration mit der Haut7 zu gewährleisten, und robust und elastisch genug, um die durch wiederholte Körperbewegungen verursachte Belastung aufzunehmen3. Im letzten Jahrzehnt wurde epidermale Elektronik entwickelt, indem schlangenförmige und netzförmige flexible anorganische elektronische Materialien8, intrinsisch dehnbare organische Materialien9 und leitfähige Nanomaterialien (wie Au-Nanonetze7, Kohlenstoffnanoröhren10 und Graphen11) als Beschichtung auf den ultradünnen Polymersubstraten eingesetzt wurden. Dennoch bleibt eine entscheidende wissenschaftliche Herausforderung bestehen, da die oben genannten Ansätze auf einen unüberbrückbaren Widerspruch zwischen dem ultradünnen Formfaktor und der mechanischen Robustheit (normalerweise <50 % Dehnung) stoßen, die in der epidermalen Elektronik unerlässlich sind12. Mittlerweile erfordert die Herstellung epidermaler Elektronik unter Verwendung dieser Materialien in der Regel Fotolithographie, Dünnschichtabscheidung, Übertragungstechniken und andere komplizierte Verfahren, die kostspielig und zeitaufwändig sind13.

Leitfähiges Hydrogel ist aufgrund seiner überlegenen Weichheit, Nässe, Reaktionsfähigkeit und Biokompatibilität Teil der kontinuierlichen Bemühungen, eine nahtlose Schnittstelle zwischen Biologie und Elektronik zu schaffen14. Die weiche (hautähnliche) und dehnbare Beschaffenheit (>200 % Dehnung) von Hydrogelen ermöglicht die Minimierung mechanischer Fehlanpassungen mit biologischen Geweben im Vergleich zu ultradünner epidermaler Elektronik15. Allerdings sind nur wenige von ihnen so robust und belastbar wie lebende Gewebe wie Muskeln16. Obwohl verschiedene Ansätze zur Verbesserung der mechanischen Eigenschaften von Hydrogelen eingesetzt wurden, beispielsweise durch den Aufbau doppelter Netzwerke, die Zugabe von Nanofüllstoffen, mechanisches Training usw., ist die Widerstandsfähigkeit des verstärkten Hydrogels immer noch nicht zufriedenstellend, insbesondere im Vergleich zu wasserlosen Polymeren17. Beispielsweise führt eine hohe Belastung zu einer bleibenden Verformung oder einem irreversiblen Bruch der epidermalen Sensibilität18. Als ideale Bioelektronik sollten die Hydrogel-Elektroden eine stärkere mechanische Robustheit und eine wiederholbare Selbstheilungsfähigkeit aufweisen19,20. In unserer vorherigen Arbeit wurde ein hochelastisches, bei Raumtemperatur reparierbares und recycelbares leitfähiges Hydrogel auf Basis doppelt vernetzter PVA-Netzwerke vorgestellt21. Allerdings schränkte die geringe Festigkeit des PVA-Hydrogels seine tragbaren Einsatzmöglichkeiten ein. Die an sich widersprüchlichen Anforderungen an Zähigkeit und Belastbarkeit machen es zu einer großen Herausforderung, ein Gel mit hoher Zähigkeit zu entwickeln22.

Um sowohl energieeffizient als auch robust zu sein, wollen wir hier ein PVA-Hydrogel mit Festigkeitselementen (PVA-S) entwickeln, das mechanisch belastbar und schnell selbstheilend ist, indem es ternäre heterogene Netzwerkvernetzung und reichlich dynamische Wasserstoffbrückenbindungen einführt. Im Vergleich zu den mit Kohlenstoffnanoröhren verstärkten selbstheilenden Materialien23,24 und den verschiedenen Doppelnetzwerk-Hydrogelen mit hoher mechanischer Festigkeit und/oder Selbstheilung25 stellt die Strategie eine intensive synergistische Möglichkeit dar, einem recycelbaren Funktionsmaterial mehrere wünschenswerte Eigenschaften zu verleihen. Das PVA-S-Hydrogel ist mit einer durchlässigen Folie aus Polytetrafluorethylen (PTFE) (PP) kompatibel, die stark an der Haut haften und sich leicht von dieser lösen kann. Daher verfügt die aus diesen Materialien hergestellte epidermale Elektronik nicht nur über eine mit der Haut vergleichbare Mechanik, sondern ermöglicht auch eine nahtlose Verbindung mit der Haut ohne schädliche Auswirkungen. Dieser neue Ansatz zur Herstellung epidermaler Elektronik stellt eine wirtschaftliche und umweltfreundliche Technologie dar, die breite Anwendung in der Gesundheitsüberwachung und der Mensch-Maschine-Schnittstelle finden kann.

Zur Herstellung des PVA-S-Hydrogels mit einem Dual-Network-Dual-Crosslinking-Prozess wurde ein Syntheseverfahren mit drei aufeinanderfolgenden Schritten entwickelt (Abb. 1a). Zunächst verwendeten wir ein PVA-Hydrogel mit einstellbarem Modul als Modellmaterialsystem. Die Reorganisation der Polymermatrix der eingebetteten kurzkettigen Hydroxypropylcellulose (HPC)-Fasern und der leitfähigen Kohlenstoffnanoröhren (CNTs) wurde zur Stärkung der mechanischen bzw. elektrischen Eigenschaften genutzt (Ergänzende Abbildungen 1, 2)26. Zweitens wurden die vorhandenen PVA-Molekülketten im wässrigen HPC/CNT-System mit dem chemischen Vernetzer Natriumtetraborat vernetzt, um ein elastisches PVA-Hydrogel zu bilden (ergänzende Abbildung 3)24. Drittens wurde ein physikalisches Gefrier-Tau-Kreuzungsverfahren eingeführt, um die Kristallinität des PVA-Hydrogels zu erhöhen und dadurch die Integrität des Netzwerks zu schützen, die Anti-Ermüdungs-Bruch-Schwellenwerte zu erhöhen und die Selbstheilung zu festigen27. Die Querschnittsbilder des Rasterelektronenmikroskops (REM) des gefriergetrockneten PVA-S-Hydrogels in Abb. 1b zeigen die vorhandenen 3D-vernetzten porösen Netzwerkmikrostrukturen. Die reichlich verwobenen HPC- und CNT-Nanofasern heften sich während des Hydrogelvernetzungsprozesses an die dünnwandigen porösen Architekturen und erzeugen so eine hierarchische Nanofibrillenarchitektur. Die Studie der Flourier-Transform-Infrarotspektroskopie (FTIR) zeigt die Wechselwirkung zwischen PVA und anderen Elementen sowie die wachsenden Wasserstoffbrückenbindungen in PVA-S im Vergleich zu unmodifiziertem PVA (ergänzende Abbildung 4).

a Schematische Darstellungen der PVA-S-Hydrogel-Herstellung. b Die mikroskopische Struktur des gefriergetrockneten PVA-S-Hydrogels bei verschiedenen Vergrößerungen. c Foto typischer durch Formen hergestellter PVA-S-Hydrogel-Massen. d und e Verarbeitbarkeit und Leitfähigkeit. Die figürlichen Hydrogele „SENS“ wurden durch DIW-3D-Druck bzw. Lasergravur erhalten. f Recyclingfähigkeit und Umformbarkeit. Die PVA-S-Hydrogelfragmente (oder dehydrierten Fragmente) wurden bei 100 °C verschmolzen und neu geformt.

Die Abbildungen 1c–e stellen typische Beispiele des hergestellten PVA-S-Hydrogels dar, das durch die herkömmliche materialgleiche und subtraktive Fertigung bzw. die beliebte additive Fertigung einfach und frei in verschiedenen Formen verarbeitet werden kann. Beispielsweise könnten die gewünschten Blöcke leicht durch Einspritzen von geschmolzenem PVA-S-Hydrogel in die maßgeschneiderten Formen erreicht werden (Abb. 1c). Darüber hinaus wurde das gemusterte PVA-S-Hydrogel mit „SENS“-Zeichen durch den 3D-Druck mit direkter Tintenschrift (DIW) (Abb. 1d) bzw. die Lasergravur (Abb. 1e) geformt, was ihre hervorragende Verarbeitbarkeit bestätigt. Ein weiteres faszinierendes Merkmal des PVA-S-Hydrogels ist seine recycelbare thermische Formbarkeit, die es PVA-S ermöglicht, seine dauerhafte Form je nach Bedarf zu ändern und zu recyceln. In der Demonstration (Abb. 1f und ergänzende Abb. 5) kann das PVA-S-Hydrogel unabhängig davon, ob es in Fragmente zerkleinert oder vollständig verdampft wurde, recycelt und als gleichwertig mit Neuaggregat betrachtet werden, indem die Segmente in einen geschlossenen Behälter mit Zusatz gegeben werden Wasser hinzufügen und 2 Stunden lang auf 100 °C erhitzen. Während dieser Zeit wurden die Segmente weicher und gingen in einen Sol-Zustand über. Nach dem Einfrieren und Auftauen gingen sie wieder in den gewünschten festen Zustand über und zeigten nach mehrmaligem Umformen ähnliche mechanische Eigenschaften.

Die neuen Anwendungen von Hydrogelen in Geräten und Maschinen erfordern, dass Hydrogele unter zyklischen mechanischen Belastungen robust und belastbar bleiben. Der bemerkenswerte Unterschied zwischen PVA-S und normalem PVA-Hydrogel sind die einzigartigen hierarchischen Netzwerke, die mechanisch stabile Nanofasern und zahlreiche dynamische Wasserstoffbrückenbindungen umfassen. Eine typische PVA-S-Probe, bestehend aus etwa 89 bis 96 (Gew. %) Wasser und drei Ebenen sich gegenseitig durchdringender Polymer-/Nanofasernetzwerke synergistischer Festigkeitselemente, ist mechanisch stärker als die meisten PVA-Hydrogele mit dem gleichen Wassergehalt, wie in Abb. dargestellt . 2a28,29. Das erste Netzwerk, kovalente langkettige PVA-Stränge, ist weich und dehnbar; Während das zweite Netzwerk gewickelte kurzkettige HPC-Stränge verwickelte poröse Gitter bildet, die in zahlreichen Mikroporen in der PVA-Matrix enthalten sind (Ergänzungsabbildung 6 und Ergänzungsfilm 1). Um die Verkettung zu verstärken, wurde das leitfähige CNT-Nanofasernetzwerk homogen in das Polymer eingedrungen. Auf dieser Grundlage kann als drittes Festigkeitselement die Zunahme kristalliner Domänen in Vernetzungsnetzwerken die Ausbreitung von Ermüdungsrissen wirksam verhindern. Bei Entspannung der Zugkraft könnten die dynamischen Wasserstoffbrückenbindungen zwischen heterogenen Komponenten und verdrehten Ketten in den ursprünglichen Zustand zurückkehren, was zum elastischen Verhalten beiträgt und gleichzeitig den Wiederaufbau erleichtert. Wie in Abb. 2b dargestellt, kann das PVA-S-Hydrogel große Verformungen und Erholung unter mehr als vierfacher einachsiger Dehnung, dreifacher Oberflächendehnung, mehr als 50 N Kompression (ergänzende Abbildung 7) sowie 1,5 kg Gewicht ohne aushalten Bruch. Diese reversible Dehnbarkeit und Verformbarkeit des PVA-S-Hydrogels ermöglichte es ihm, als epidermaler Sensor auf der Haut zu haften.

a Schematische Darstellung des Mechanismus der ternären Festigkeitselemente des PVA-S-Hydrogels. b Hervorragende mechanische Festigkeit des PVA-S-Hydrogels: Dehnung, Hebetest mit einer Last von 1,5 kg und Dehnung in der Ebene. c Schematische Darstellung des Selbstheilungsmechanismus des PVA-S-Hydrogels. d Lichtmikroskopische Bilder des X-förmigen Kratzers auf dem PVA-S-Hydrogel vor und nach der Heilung für 90 s bei Raumtemperatur. e Massives bärenförmiges PVA-S-Hydrogel (≈15 cm × 8 cm × 5 cm) wurde in zwei Hälften geschnitten, ersetzt und 1 Stunde lang bei Raumtemperatur ausreichend verheilt.

Die schnelle autonome Selbstheilungsfähigkeit bei Raumtemperatur, die wichtige Fortschritte in der epidermalen Elektronik vorantreibt, insbesondere mit selbstheilenden Elektroden als Schlüsselfaktor23. Die meisten Selbstheilungsansätze erfordern jedoch äußere Reize (Energiezufuhr) oder die Unterstützung eines flüssigen Monomerkatalysators oder von Lösungsmitteln30. Der vorgeschlagene Selbstheilungsmechanismus des PVA-S-Hydrogels ist in Abb. 2c schematisch dargestellt. Die Wasserstoffbrücken zwischen dem tetrafunktionellen Boration und der -OH-Gruppe von PVA und HPC dienen als reversible Opferbindungen, die bei Raumtemperatur dynamisch aufbrechen und sich neu bilden können, was zu einer schnellen Selbstheilung der ternären heterogenen Polymernetzwerke führt. Die ungehinderte Kettenbeweglichkeit der Wasserstoffbrücken zwischen den hierarchischen Nanofasern und nanokristallinen Domänen ist entscheidend für die Bildung widerstandsfähiger Hydrogele, die sich leicht selbst heilen können. Der synergistische Effekt mehrerer dynamischer Chemikalien bietet auch eine potenzielle Möglichkeit, das dehydrierte PVA-S-Hydrogel reversibel zu recyceln.

Ergänzende Abbildung 8 fasst die Beziehung zwischen Elastizitätsmodul und Zeit für eine ausreichende Selbstheilung der in diesem Artikel betroffenen Hydrogele zusammen. PVA-S-96 (PVA-SX, X bezieht sich auf den Gewichtsanteil von Wasser, abgekürzt als S-96) mit niedrigem Modul bietet die beste Selbstheilungsfähigkeit, während das PVA-S-Hydrogel mit einem höheren Gehalt an PVA/HPC/ CNTs weisen einen größeren Widerstand gegen Verformung auf. Die Fähigkeit, physische Schäden zu reparieren, wurde zunächst durch einen Scratch-Recovery-Test bewertet. Die mikroskopischen Bilder von PVA-S-Filmen mit anfänglichen ~ 400 µm breiten Kratzern sind in Abb. 2d dargestellt. Aufgrund der überlegenen Kettenmobilität dynamischer Wasserstoffbrückenbindungen beträgt die für die vollständige Wiederherstellung des Kratzers erforderliche Zeit bei Raumtemperatur nur 90 s. Darüber hinaus wurden drei repräsentative PVA-S-Blätter (4 cm × 2 cm × 1 mm) mit einer Rasierklinge in zwei vollständig getrennte Stücke geschnitten. Die kurzfristige Selbstheilungsfähigkeit wurde bei Raumtemperatur nach 1 Minute erneut nachgewiesen (Ergänzende Abbildung 9). Die beiden getrennten Hydrogelhälften fügten sich nahtlos wieder zusammen und heilten die „Lücke“ innerhalb von 1 Stunde (Abb. 2e).

Da der Elastizitätsmodul und die Selbstheilung der meisten Hydrogele mit einem so großen einstellbaren Bereich nicht kompatibel sind, bietet das PVA-S-Hydrogel mit seiner einfachen Herstellung aus dieser Perspektive klare Vorteile gegenüber früheren Studien zu Hydrogelmaterialien. Abbildung 3a fasst die jüngsten Erfolge bei Hydrogelen mit ihrer Selbstheilung und ihrem ausgewogenen Elastizitätsmodul zusammen. Der vollständig aufgeführte Vergleich verwandter Referenzen mit ihren Hauptmerkmalen ist in der Ergänzungstabelle 2 dargestellt. Es sollte betont werden, dass der Elastizitätsmodul von PVA-S 500 kPa erreichte und dieser Wert schätzungsweise der höchste ist, der bisher für Raumtemperatur gemeldet wurde schnell selbstheilende PVA-Hydrogelmaterialien (ergänzende Abbildung 8). Das äußerst robuste PVA-Hydrogel ist das erste eingeführte ternäre heterogene HPC/CNT-Netzwerk (Dual-Netzwerk) mit hoher Kristallinität (Dual-Vernetzung) für verstärkte Festigkeit und reichlich dynamischer Wasserstoffbindung für eine schnelle Selbstheilung gleichzeitig.

ein Ashby-Diagramm des „Elastizitätsmoduls“ gegenüber der „Zeit für ausreichende Selbstheilung“ von PVA-S und anderen in der Literatur beschriebenen selbstheilenden Polymeren bei Raumtemperatur. b Zusammengefasster Dickenfaktor und Elastizitätsmodul im Verhältnis zur Wasserkonzentration von PVA-S-Hydrogelen. Die Einschübe zeigen die PVA-S-Hydrogele mit unterschiedlichem Wassergehalt, die nach 10-minütigem Umdrehen des Fläschchens am Boden haften. c Die Zugspannungs-Dehnungskurven repräsentativer PVA-S-Hydrogele. d (i) Fünf aufeinanderfolgende zyklische Zugbelastungs-Entlastungskurven mit unterschiedlichen Stämmen von PVA-Hydrogel bzw. PVA-S-Hydrogel. Die folgende Abbildung (ii) zeigt die angelegte Belastung. e Die Variation des elektrischen Widerstands gegenüber (i) Dehnung und (ii) Spannung für repräsentative PVA-S-Hydrogele. Die folgende Abbildung (iii) berechnet den Gauge-Faktor bzw. die Empfindlichkeit. f Widerstandsvariations-Reaktionskurven des PVA-Hydrogels bzw. des PVA-S-Hydrogels unter verschiedenen statischen Zugzuständen. g Der Haltbarkeitstest eines PVA-S-Hydrogels unter einer Belastung von 20 %.

Der Gehalt an HPC/CNTs und Wasser im PVA-S-Hydrogel sind Schlüsselparameter zur Modulation mechanischer und elektrischer Leistungen. Wir führten eine systematische Studie durch, um die Auswirkung des HPC/CNT-Verhältnisses auf die Hydrogele zu untersuchen (ergänzende Abbildung 2). Zusammenfassend lässt sich sagen, dass HPC und CNTs synergistisch den Elastizitätsmodul und den Dickenfaktor von PVA-Hydrogelen förderten, der hohe Gehalt an CNTs jedoch die Polymerisation der PVA-Molekülkette erheblich verzögerte und somit leicht brach. Im Vergleich dazu können Wassergehalte die mechanischen Leistungen des Hydrogels leicht und deutlich modulieren. Basierend auf einer synergetischen Betrachtung der mechanischen und elektrischen Eigenschaften sowie der Selbstheilung des Hydrogels (ergänzende Abbildung 3) beträgt das Radio von PVA:CNTs:HPC als kompromittiertes Ergebnis 8:1:3, Natriumtetraborat beträgt 0,15 Gew.%. Die Rezeptur wurde in dieser Arbeit ausgewählt, um den mechanoelektrischen Effekt bei unterschiedlichem Wassergehalt zu analysieren, wobei der relativ hohe Gauge-Faktor von bis zu 1,8 sowie geeignete mechanische Eigenschaften, die der menschlichen Epidermis entsprechen, berücksichtigt wurden.

Die Hydrogelhäute weisen eine biologische, gewebeähnliche Weichheit und einen Wassergehalt auf, um ein Missverhältnis der mechanischen Eigenschaften und einen Mangel an Biofunktionalität zu vermeiden. Wie in Abb. 3b dargestellt, wurde eine Reihe von Polymerisationen im Bereich von 89 % bis zum Maximum durchgeführt, wobei der Anteil an PVA/HPC/CNTs-Komplexen gleich blieb. Die Netzwerkproben wurden zunächst mit einem Inverted-Vial-Test untersucht. Es wurde eine Abnahme der Viskosität beobachtet, während sich unterhalb von 96 % Wassergehalt stabile Netzwerke bildeten. Der Elastizitätsmodul des PVA-S-Hydrogels wurde aufgrund einer geringeren Netzwerkvernetzungsdichte verringert. Nominale Zugspannungs-Dehnungskurven der repräsentativen PVA-S-Hydrogele (Abb. 3c) zeigen, dass das gemischte poröse Netzwerk aus HPC/CNTs zu einer Festigkeitssteigerung führt und aktive Wasserstoffbrückenbindungen die Verkettung weiter verstärken. Um die viskoelastischen Eigenschaften der heterogenen Polymernetzwerke weiter zu untersuchen, führten wir schrittweise zyklische Zugversuche durch. Wie in Abb. 3d und der ergänzenden Abb. 10 gezeigt, wird im Vergleich zu PDMS und PVA-Hydrogel eine deutliche Ausbeute beobachtet, wenn die Probe auf eine vorgegebene Dehnung belastet wird. PVA-S zeigte eine ausgeprägtere Dehnungserweichungs-Restdehnung (~ 15 %) und eine stärkere mechanische Hysterese (Mullins-Effekt), wenn es auf Nullspannung zurückgezogen wird. Dies weist auf das Auftreten eines internen Bruchs des spröden HPC/CNT-Netzwerks im PVA-Netzwerk hin. Unter der Zugspannung könnten die dynamischen und reversiblen Wechselwirkungen die Flexibilität des Netzwerks erhöhen, indem sie Polymerketten aufwickeln und verschieben, um Energie abzuleiten, während das dehnbare heterogene Netzwerk intakt bleibt31. Die Reaktionszeit des S-89 hat sich aufgrund des wachsenden Moduls und der stärkeren Vernetzung geringfügig gegenüber seinem Ausgangszustand verbessert (ergänzende Abbildung 11).

Die große Widerstandsänderung ist für Dehnungsmessanwendungen sehr erwünscht, da sie eine Voraussetzung für eine hohe Empfindlichkeit ist. Die elektronischen Eigenschaften des PVA-S-Hydrogels wurden durch die Einbettung des zweiten Netzwerks aus porösen HPC/CNTs verbessert, das mehr Platz zur Erleichterung der Ionenmigration bietet. Relative Widerstandsänderungen gegenüber Dehnung/Spannung sind in Abb. 3e dargestellt. PVA-S-Hydrogele reagieren empfindlich auf Dehnungen und der Dickenfaktor hat sich im Vergleich zum PVA-Hydrogel fast verdoppelt. Gleichzeitig steigt mit zunehmendem Wassergehalt die Empfindlichkeit der PVA-S-Hydrogele. Die PVA-S-Hydrogele zeigten im sukzessiven Gradientenverlängerungstest eine gute Stabilität, geringe Geräuschentwicklung und Widerstandsfähigkeit (Abb. 3f). Im Gegensatz zum herkömmlichen leitfähigen Elastomer war für die Haftung des PVA-S-Hydrogels kein zusätzliches Klebeband erforderlich. Wie in der ergänzenden Abbildung 12 gezeigt, wird ein Stück Hydrogel direkt auf die Haut aufgetragen, um die Biegung und Berührung des Fingerknöchels zu erkennen. Um den sich wiederholenden elektromechanischen Lagerzustand des PVA-S-Hydrogels innerhalb einer Stunde zu simulieren, wurde die S-89-Probe 10.000 kontinuierlichen Dehnungs-Relaxations-Zyklen bei einer Dehnungsdehnung von 20 % ausgesetzt. Wie in Abb. 3g gezeigt, stieg die Widerstandsschwankung (ΔR/R0) aufgrund der einzigartigen ternären Effekte, die sowohl aus chemisch als auch physikalisch vernetzten Segmenten bestehen, leicht an und die mechanoelektrischen Kurven überlappten sich nach 3.000 Zyklen (mechanisches Training) nahezu. Dies demonstriert die hervorragende Formwiederherstellungseigenschaft und die hervorragende mechanische Stabilität des PVA-S-Hydrogels. Solche Ergebnisse deuten darauf hin, dass das PVA-S-Hydrogel ein hohes Potenzial für die Bewegungswahrnehmung auf der Haut besitzt.

Weiche, klebende und feuchte Hydrogelbeschichtungen eignen sich zur Gewährleistung eines konformen Kontakts und einer hydratisierten Epidermis und werden daher häufig in Stimulations- und Aufzeichnungselektroden für physiologische Signale eingesetzt14. Der selektive Lasergravurprozess ermöglicht die vielseitige Strategie zur Strukturierung einer PVA-S-Hydrogel-Elektrode, wodurch schnell frische biomimetische Mikrospitzen mit PVA- und HPC-Netzwerken entstehen, die reichlich Carbonsäuregruppen für sofortige physikalische Vernetzungen mit der Gewebeoberfläche bereitstellen (ergänzende Abbildung). 13)32. Abbildung 4a zeigt eine schematische Darstellung der epidermalen Elektronik des PVA-S-Hydrogels (PHEE), die aus einem transparenten PVA/HPC-PTFE (PP)-Film (Abb. 4a(ii)) und einer strukturierten Hydrogelelektrode (Abb. 4a(i)) hergestellt wurde die hervorragende Formanpassung der Hydrogelspitzen, um einen engen Kontakt mit der mehrschichtigen Rauheit der Haut herzustellen (Abb. 4b). Die hohe Haftungsleistung von Lasergravur-Mikrospitzen beruht auf einer gleichmäßigeren Spannungsverteilung und einer feuchteren Oberfläche an den Schnittstellen der Mikrofaserspitzen. Zur Verifizierung zeigt Abb. 4c die vertikalen Adhäsionskraft-Verschiebungskurven eines 1,5 cm × 3 cm großen PVA-S-Hydrogels mit bzw. ohne laserablatierende Mikrospitzen, die an einer Schweinshaut befestigt sind. Die Adhäsionskräfte für Mikrospitzen und unstrukturierte Proben (S-94) betrugen 1,3 bzw. 0,6 kPa, was eine deutliche Verbesserung der Hauthaftung zeigt. Um die Haftung des PVA-S-Hydrogels zu untersuchen, das Spitzen unterschiedlicher Größe enthält, haben wir eine Reihe vertikaler Adhäsionskrafttests gemessen, die in der ergänzenden Abbildung 14 zusammengefasst sind. Die Spitzen mit kleinerer Größe und geeigneter Höhe können die Adhäsionsleistung weiter beschleunigen.

a Schematische Darstellung des epidermalen Geräts mit (i) PVA-S-Hydrogel-Elektrode und (ii) durchlässigem Film. Die selektive Lasergravur eines Stücks PVA-S-Hydrogel zur Erzielung von Mustern mit bearbeiteter Mikrospitzenoberfläche (300 μm). b Der verstärkte bioadhäsive Mechanismus der Hydrogel-Mikrospitzen. c Repräsentative Adhäsionskraftprofile von PVA-S-Hydrogel, befestigt an einem Schweinsledersubstrat. Oberer Einschub, Schema des Versuchsaufbaus. Unterer Einschub, Fotos des Peeling-Vorgangs eines auf einem Leder verankerten PVA-S-Hydrogels. d (i) Bilder einer PP-Folie, die konform an einer Fingerspitze befestigt ist. (ii) Der PP-Film auf der Haut im Vergleich zu einem handelsüblichen Pflaster im Presszustand. (iii) Die Demonstration einer PP-Folie (4 cm × 4 cm), die eine Masse von 200 g vollständig auf der Haut trägt. e Wasserdampfdurchlässigkeit der S-96-Hydrogele, S-96 mit PP-Folie und Referenz-S-96 mit Plastikfolie (PE-Folie) als Funktion der Zeit. Eingefügte digitale Bilder beschreiben die hydrophoben äußeren Oberflächeneigenschaften der PP-Folie.

Zusätzlich zu den oben erwähnten inhärenten konformen Adhäsionseigenschaften des Hydrogels ist eine wasserdichte und atmungsaktive Abdeckung ein weiterer Schlüsselfaktor, der für Schutz sorgt. Eine starke Haftung während des Gebrauchs und eine leichte Ablösung danach sind sehr wichtige Aspekte für On-Skin-Elektronik. Der PP-Film, der aus einem porösen Substrat und wasserlöslichem PVA/HPC-Klebstoff besteht, erweist sich als geeigneter Schutzfilm für Hydrogel (Abb. 4d und ergänzende Abb. 15). HPC kann in Form eines transparenten Hydrogels in amorpher Phase mit kontrollierbarem Quellverhalten und Formgedächtnisfähigkeit hergestellt werden, das als anpassungsfähiges Material für reversible Klebstoffe auf verschiedenen Oberflächen mit unterschiedlicher Rauheit verwendet werden kann33. Die PVA/HPC-Klebeschicht und optische Mikroaufnahmen davon auf der Haut bestätigen die äußerst enge Verbindung zwischen PTFE und Haut (Abb. 4d(i)). Abbildung 4d(ii) zeigt die PP-Folie und ein handelsübliches Klebeband (3 M Tegaderm-Folie 1623W), die verschiedenen Verformungen auf der Haut ausgesetzt sind. Im Gegensatz zu herkömmlichen tragbaren Materialien wie Polydimethylsiloxan (PDMS) erhöht PP-Folie die Haftkraft auf der Haut deutlich. Die starke Verbindung zwischen der PP-Folie und der Haut kann einer Masse von 200 g standhalten (Abb. 4d(iii)). Darüber hinaus waren nach 6-stündigem Anbringen und Entfernen des Pflasters kaum Rückstände oder Reizungen an den Händen des Freiwilligen zu beobachten (ergänzende Abbildung 16).

Die Zuverlässigkeit von Hydrogel-Maschinen ist im täglichen Einsatz von entscheidender Bedeutung. Wenn eine Hydrogel-Elektronik in der menschlichen Haut eingesetzt wird, beginnt Wasser zu verdunsten, was im Laufe der Zeit zu einer elektronischen Verschlechterung der Hydrogel-Maschine führen kann. Die tägliche Stabilität des PVA-S-Hydrogels wurde durch die Tatsache bestätigt, dass es nach einem längeren Aufenthalt im Normalzustand (25 °C) über 12 Stunden zu einem tolerierbaren Leistungsabfall kam. Die Gewichte der repräsentativen Hydrogele wurden in unterschiedlichen Zeitintervallen gemessen (Abb. 4e, ergänzende Abb. 17, 18). Das Gewicht und die elektronische Stabilität des PVA-S-Hydrogels weisen nur eine sehr geringe Abweichung auf und es blieb während der gesamten Einwirkperiode am Tag (12 Stunden) feucht. Die nahezu zufällige Wassergehaltskurve mit der des PVA-S-Hydrogels bestätigt, dass PP-Folie eine vollständig wasserdichte, luft- und feuchtigkeitsdurchlässige Leistung aufweist. Für den Langzeitbetrieb müssen jedoch luftdichte Substratersatzstoffe für PP-Folien in Betracht gezogen werden (wie Polyethylen (PE)-Folie in Abb. 4e).

Abbildung 5a zeigt optische Bilder der PHEEs mit individuellen Mustern auf entspannter Unterarmhaut bzw. Haut, die verschiedenen Arten von Verformungen ausgesetzt ist. Aufgrund des anwendbaren Moduls, der Elastizität und der Mikrospitzen kann das PVA-S-Hydrogel mit PP-Folie auch bei starker Hautverformung problemlos eine vollständige Anpassung an die menschliche Haut erreichen (Zusatzfilm 2). Die Anpassungsfähigkeit der Elektrodenhaut bestimmt direkt die Kontaktimpedanz, die umgekehrt proportional zur Kontaktoberfläche ist. Die Impedanz der PHEE-Haut-Grenzfläche wurde gemessen und mit der kommerziellen Ag/AgCl-Gelelektrode verglichen. PHEE-Elektroden (die eine weichere, leichtere und dünnere Textur haben) und PVA-S-Elektroden zeigten einen niedrigeren Impedanzwert (|Z | ), was auf die effektive Grenzflächenkontaktfläche aufgrund ihrer formbaren und haftenden Eigenschaften zurückzuführen ist (Abb. 5b). Zum Beispiel das |Z | des PHEE beträgt 107 kΩ bei 20 Hz und 9,2 kΩ bei 1 kHz, während die Werte für die kommerzielle Elektrode 620 kΩ bzw. 21,9 kΩ betragen. Konformer Kontakt und niedrige Kontaktimpedanz sind für ein hohes Signal-Rausch-Verhältnis (SNR) bei elektrophysiologischen Messungen unerlässlich. Wie in Abb. 5c gezeigt, weisen die gasdurchlässigen PHEEs hervorragende Fähigkeiten bei der Aufzeichnung elektrophysiologischer Aktivitäten der Haut überall und jederzeit auf. Der einzelne PHEE wurde zur Echtzeitüberwachung der Pulsschläge an der Arterie eines Handgelenks befestigt (Abb. 5d). Repräsentative Druckwellenformen aus der Messung der Arteria radialis bestehen ohne Signalverstärkung und Nachbearbeitung aus zwei besonderen Komponenten: Perkussionswelle und Flutwelle (P1 und P2). Darüber hinaus wurden hochwertige EKG-Signale aufgezeichnet, indem die Geräte an der Brust eines Freiwilligen angebracht wurden (Abb. 5e). Charakteristische EKG-Peaks (P, Q, R, S und T) waren in beiden Datensätzen sichtbar, aber die PHEE-Messung zeigte eine etwas höhere Signalstärke als kommerzielle Gelelektroden.

ein PHEE, das auf der Haut montiert und um ca. 20 % komprimiert bzw. gedehnt wird. b Die Impedanz der Haut-/Elektrodenschnittstelle. Handelsübliche AgCl-Gel-Elektrode mit der gleichen Fläche, die als Referenz verwendet wird. c Schematische Darstellung der Elektrodenplatzierungsstellen. d Kontinuierliche radiale arterielle Pulswellenform, gemessen am Handgelenk mit dem PHEE. e EKG-Reaktion von PHEE im Vergleich zu einem kommerziellen Gelgerät. f EMG-Signale, gemessen mit PHEE bzw. kommerziellen Gelelektroden. g Überblick über das vorgeschlagene AR-Steuerungssystem. h Fotos von PHEEs, die an den Unterarmen angebracht sind, um eine durch EMG-Signale ausgelöste AR zu ermöglichen. i Anwendung beim Spielen von 3D-Flipper mit Bewegungserkennung. Die beiden PHEE-Paare entsprechen den linken bzw. rechten Flippern. j Die schadensfreie und umweltfreundliche Ablösung von PHEE nach 1 Stunde Training.

EMG kann neuromuskuläre Erkrankungen erkennen und als Signale für Augmented Reality (AR) und Prothesensteuerung dienen. Die elektrische Aktivität des Unterarmbeugemuskels wurde sowohl mit PHEE- als auch mit handelsüblichen Gelelektroden gemessen (Abb. 5f). Das mit dem Hydrogel-Epidermisgerät gemessene SNR des EMG (21,8 dB) war höher als das mit handelsüblichen Gelelektroden gemessene (18,5 dB). Als Sender demonstrieren wir hier die Anwendung eines drahtlosen Bewegungserkennungsspiels für eine Mensch-Maschine-Schnittstelle. Abbildung 5g zeigt einen Überblick über das vorgeschlagene AR-Steuerungssystem, das aus drei Teilen besteht: EMG-Messung, EMG-Signalverarbeitung und Flippersteuerung. Beim Anheben des Unterarms wurde das elektrische Potential des Unterarmbeugemuskels aufgezeichnet. Es kann mit einem Schwellenwert verglichen werden, um den Muskelzustand zu identifizieren. Zur Demonstration wurde ein 3D-Flipperspiel verwendet, um dieses Muskeltraining durch regelmäßige Verbesserung des Schwellenwerts zu instanziieren (Abb. 5h). Das EMG-Signal beider Unterarme wurde dem Hochdrehen der linken bzw. rechten Flosse zugeordnet, um den Ball zu schlagen (Abb. 5i). Wie im Video (Zusatzfilm 3) dargestellt, war das in Echtzeit reagierende EMG-Signal äußerst empfindlich, genau und ohne Verzögerung. Noch wichtiger ist, dass PHEE als biokompatibles Hautgerät über eine Stunde Muskeltraining problemlos abgelöst werden kann, ohne Hautschäden zu verursachen (Abb. 5j).

Zusammenfassend haben wir die Herstellung eines ternären heterogenen Hydrogels mit sowohl hoher mechanischer Festigkeit als auch effizienter Selbstheilungsfähigkeit demonstriert. Die Einführung von Dual-Network-Dual-Crosslinking-Aktivitäten und zahlreichen dynamischen Wasserstoffbrückenbindungen in das PVA-Hydrogel führt zu einem synergistischen Effekt zwischen supramolekularen Polymeren, Nanofasern und nanokristallinen Domänen. Mit großartigen umfassenden Eigenschaften wie Widerstandsfähigkeit, Selbstheilungsfähigkeit und Recyclingfähigkeit ist das vorgeschlagene PVA-S-Hydrogel vielversprechend als Material der nächsten Generation für epidermale Elektronik. Durch die Integration einer gasdurchlässigen Schutzfolie kann das epidermale Sensorgerät zur physiologischen Überwachung in Echtzeit fest an der Haut haften und sich nach Gebrauch leicht von der Haut lösen. Unsere Ergebnisse zeigen, dass das PHEE eine vielversprechende tragbare Plattform für die Messung hochwertiger Vitalfunktionen ist.

Alle Poly(vinylalkohol) (PVA)- und PVA-CH-Hydrogele wurden aus 8 Gew.-%iger PVA-Lösung durch ein klassisches Gefrier-Tau-Verfahren (physikalische Vernetzung) synthetisiert. In einer repräsentativen PVA-CH-Vorläuferlösung wurden 1,0 g wässrige Kohlenstoffnanoröhrenlösung (Aladdin, 9–10 Gew.-% Kohlenstoffnanoröhren) und 0,3 g Hydroxypropylcellulose (HPC, Yuanye Bio-technology, 150–400 mPa·s) vollständig gelöst in 7,9 g entionisiertem Wasser unter Rühren bei 70 °C für 3 Stunden. Dann wurden 0,8 g PVA-Pulver (Sigma-Aldrich, Mw ≈ 130.000, 99 + % hydrolysiert) zugegeben, gefolgt von Erhitzen und Rühren bei 100 °C für 2 Stunden, bis sich das gesamte PVA-Pulver aufgelöst hatte. Die Mischung wurde in eine Form gegossen, 12 Stunden lang bei −15 °C eingefroren und 4 Stunden lang bei 25 °C aufgetaut. Nach der Entnahme aus der Form wurden die gefrorenen und aufgetauten PVA-CH-Hydrogele erhalten. Außerdem bildeten sich die chemisch vernetzten PVA-CH-Hydrogele spontan innerhalb von etwa 10 Minuten nach dem Mischen von 0,15 Gew.-% Natriumtetraborat (Na2B4O7, Aladdin, Gehalt ≥ 99 %) mit der Vorläuferlösung. Um doppelt vernetzte PVA-S (S-89)-Hydrogele zu synthetisieren, wurden die chemisch vernetzten PVA-CH-Hydrogele in die Form gegossen und 1 Stunde lang aushärten gelassen, gefolgt von 12-stündigem Einfrieren bei –5 °C Auftauen bei 25 °C für 4 Stunden, wie bei den physikalischen Vernetzungsverfahren. Durch Anpassen des Wassergehalts von PVA-S kann eine Reihe von SX-Hydrogelen (X bezieht sich auf den Gewichtsprozentsatz an Wasser) mit verschiedenen Elastizitätsmodulen entworfen werden.

Die Mikromorphologien der gefriergetrockneten PVA-S-Hydrogele wurden mit einem Feldemissions-Rasterelektronenmikroskop (FESEM, Hitachi SU-70) untersucht. Fourier-Transformations-Infrarotspektren (FTIR) der typischen Hydrogelproben wurden mit einem Thermo Scientific Nicolet 6700-Spektrometer aufgezeichnet.

Die Zugversuche wurden mit der mechanischen Prüfmaschine Xie Qiang CTM2010 im Streckmodus durchgeführt. Bei allen Zugversuchen wurde eine feste Dehnungsgeschwindigkeit (1 mm min−1) angewendet. Die hundeknochenförmige Probe hatte im vorbereiteten Zustand die Abmessungen einer Breite von 10 mm, einer Dicke von 2 mm und einer Messlänge von 20 mm. Die Nennspannung (σ) wurde durch Division der aufgebrachten Kraft (F) durch die Querschnittsfläche berechnet, und die Nennzugspannung (ε) wurde durch Division der gestreckten Länge (Δl) durch die ursprüngliche Länge (l0) ermittelt. Der Elastizitätsmodul wurde aus der Steigung der Spannungs-Dehnungs-Kurve über 0–100 % Dehnung berechnet. Die Zähigkeit wurde anhand der Integrationsfläche unter den Spannungs-Dehnungs-Kurven bis zum Bruchpunkt berechnet. Die mechanischen Druckeigenschaften der quadratischen Hydrogele (20 mm × 20 mm × 10 mm) wurden mit einem mechanischen Instron E1000-Tester getestet. Um die Grenzflächenhaftung der Hydrogele zu untersuchen, wurde ein Abziehtest mit einer speziell angefertigten Ausrüstung auf Basis eines mechanischen Testers Instron E1000 durchgeführt. Klebepflaster (Größe: 1,5 cm × 3 cm) mit verschiedenen Hydrogelen wurden mit einer Vorspannung von 1 N auf dem Schweinsledersubstrat befestigt (30 s), bis ein Versagen in Abzugsrichtung auftrat. Die postmortalen Schweinehäute für Hafttests wurden auf einem lokalen Markt bezogen und gefroren gelagert.

Die elektrischen Messungen wurden mit einem LCR-Messgerät (E4980AL, Keysight) charakterisiert. Um die Leitfähigkeit (σ) von Hydrogelen (20 mm × 20 mm) mit der Zwei-Terminal-Methode zu messen, wurden zwei Goldfolienelektroden (5 mm × 20 mm) mit einem Abstand von 10 mm an einem Glassubstrat befestigt, und die Hydrogele wurden fixiert 1 mm dick auf die Elektroden geklebt. σ kann mit der folgenden Gleichung berechnet werden:

wobei R der gemessene Widerstandswert ist; S ist die Probenfläche zwischen zwei Elektroden und d ist die Probendicke.

Die Elektroden-Haut-Impedanz wurde ermittelt, indem ein Frequenzdurchlauf über ein Paar PVA-S-Hydrogel-Epidermalelektronik (PHEE) durchgeführt wurde, die nebeneinander (3 cm) am Handgelenk platziert waren. Die Impedanz wurde aufgezeichnet, indem die Elektrode über eine flexible externe Verkabelung an ein LCR-Messgerät angeschlossen wurde. Für Kontrollexperimente wurden handelsübliche Ag/AgCl-Gelelektroden und PVA-S-Hydrogelelektroden (mit vergleichbarer Oberfläche) verwendet.

Die hundeknochenförmigen Hydrogele wurden mit einem Zugprüfgerät (CTM2010) getestet. Für elektrische Messungen wurden leitfähige Kupferfolien (3 M 1188) an zwei Enden des leitfähigen Hydrogels angebracht. Die Widerstandsaufzeichnung wurde vor Ort mit einem digitalen Multimeter Keithley 34465 A durchgeführt. Alle Schritte zur Charakterisierung des Dehnungswiderstands wurden in einer Raumumgebung (25 °C) durchgeführt und die Dehnungsrate wurde auf 1 mm min−1 eingestellt.

Die Hydrogele wurden in einer offenen Umgebung (Temperatur ≈ 25 °C, relative Luftfeuchtigkeit ≈ 60 %) platziert, um das Gewicht während des Kollabierens in vorgegebenen Zeitintervallen aufzuzeichnen. Die Wasserretention (Wr) der Hydrogele wurde wie folgt definiert:

Dabei ist Wt das Gewicht des Hydrogels zu verschiedenen Zeitpunkten während des Schrumpfungsprozesses und W0 das Anfangsgewicht des Hydrogels.

Gemusterte PVA-S-Hydrogele mit verarbeiteten Mikrospitzen wurden durch Lasergravurverarbeitung (H-Smart, Huagong Laser) erhalten. Das gravierte Muster wurde von AutoCAD entworfen. Eine gut gemischte PVA/HPC-Lösung (3:1) wurde durch Schleuderbeschichtung auf eine 4 μm dicke PTFE-Folie bei 3000 U/min aufgetragen, um die PP-Folie (~ 20 μm) zu erhalten. Nach vierstündiger Aushärtung bei 60 °C wurde die PP-Folie mittels Laserschneiden in ein entsprechendes Muster geschnitten. Um das PHEE auf der menschlichen Haut zu befestigen, sprühen Sie nur einige Tropfen zerstäubtes Wasser auf die Zielposition, bevor Sie das Hydrogel und die PP-Folie in der richtigen Reihenfolge anbringen.

Der PHEE wurde an der Arterie eines Handgelenks befestigt, um den Pulsschlag in Echtzeit zu überwachen. Mit einem Digitalmultimeter (34465 A, Keithley) wurden die Signale direkt, ohne jegliche Signalverstärkung und Nachbearbeitung, aufgezeichnet. EKGs wurden zwischen der rechten Brust (N-negativ) und der linken Brust (P-positiv) sowie einer Erdungselektrode im linken oberen Quadranten aufgezeichnet. Anschließend wurden sie über ein leitfähiges Gewebeband mit der Aufnahmeelektronik verbunden. Als Vergleich diente die handelsübliche EKG-Elektrode. Zur Aufzeichnung der EKG-Signale wurden der analoge Frontend-Mikrochip AD8232 (Analog Devices) und der Arduino mit Datenlogger und Bluetooth-Modulen verwendet. EMG-Daten während Spannungs-Entspannungs-Prozessen der Armmuskulatur wurden durch Messung des elektromyographischen Signals durch anhaftendes PHEE mithilfe eines EMG-Signalerfassungssystems erfasst, das auf der Sekundärentwicklung des AD8221-Mikrochips (Analog Devices) basiert. Freiwillige nahmen nach Einverständniserklärung an den Experimenten teil. Die SNRs der EKG- und EMG-Signale sowohl für PHEE- als auch für kommerzielle Gelelektroden wurden mithilfe der folgenden Gleichung berechnet:

Dabei beziehen sich Asignal und Anoise auf den quadratischen Mittelwert des Signals bzw. des Rauschens.

Die von der drahtlosen Erfassungsplatine EDK0056 erfassten Mehrkanal-EMG-Signale in Echtzeit filtern und verstärken die Signale von PHEE und senden sie an die analogen Pins des Arduino Leonardo. Der als Mikrocontroller verwendete Arduino Leonardo liest und übersetzt die analogen Signale als Steuersignale zum Herunterdrücken und Heben der Tastatur und sendet sie über ein Bluetooth-Paar an den USB-Anschluss des Computers. Im 3D-Pinball-Videospiel entsprechen die EMG-Signale des linken und rechten Unterarmbeugemuskels dem Schlag der linken bzw. rechten Flosse. Die Spannungserfassung erfolgt durch kontinuierliches kreisförmiges Scannen und wird in ein zeitsequentes Ein-Aus-Signal verarbeitet. Wenn der Beugemuskel des Unterarms angespannt ist, überschreitet das EMG-Spannungssignal die eingestellte Schwellenspannung und löst so eine Herzklopfen aus.

Alle Experimente wurden mit Genehmigung des Institutional Review Board des Shenzhen Institute of Artificial Intelligence and Robotics for Society durchgeführt.

Alle relevanten Daten, die die Ergebnisse dieser Studie stützen, sind auf Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Diese Forschung wurde vom Science and Technology Innovation Council of Shenzhen (KQTD20170810105439418 und JCYJ20200109114237902), der National Natural Science Foundation of China (61903317), dem gemeinsamen Förderprogramm des Guangdong Department of Science and Technology und Hongkong Innovation and Technology (2021A0505110015) unterstützt. die Guangdong Basic and Applied Basic Research Foundation (2021B1515420005) und die Finanzierung durch das Shenzhen Institute of Artificial Intelligence and Robotics for Society (AC01202101011 und AC01202101106).

Zentrum für dehnbare Elektronik und Nanosensoren, Fakultät für Physik und Optoelektronik, Universität Shenzhen, Shenzhen, 518060, China

Ziya Wang, Xiuru Xu und Zhengchun Peng

Shenzhen Institute of Artificial Intelligence and Robotics for Society (AIRS), Shenzhen, 518129, China

Ziya Wang & Yingtian Xu

Abteilung für Mikro-Nano-Elektronik, School of Electronic Information and Electrical Engineering, Shanghai Jiao Tong University, Shanghai, 200240, China

Waner Lin

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Das Design, die Vorbereitung und die Charakterisierung des PVA-S-Hydrogels wurden von ZW und XX abgeschlossen; die Demonstrationen der PHEE wurden von YX und WL durchgeführt; ZW und ZP waren an der Erstellung des Manuskripts beteiligt; XX und ZP überwachten die Gesamtforschung.

Korrespondenz mit Zhengchun Peng.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Wang, Z., Xu, X., Xu, Y. et al. Ein ternäres heterogenes Hydrogel mit Festigkeitselementen für belastbare, selbstheilende und recycelbare epidermale Elektronik. npj Flex Electron 6, 51 (2022). https://doi.org/10.1038/s41528-022-00175-7

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Eingegangen: 11. Oktober 2021

Angenommen: 10. Mai 2022

Veröffentlicht: 21. Juni 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41528-022-00175-7

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