Elektrische Leitungs- und Rauschspektroskopie von Natrium

Aug 01, 2023

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 9861 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Grüne Elektronik ist ein aufstrebendes Thema, das die Erforschung neuer Methoden für die Integration umweltfreundlicher Komponenten in elektronische Geräte erfordert. Daher ist die Entwicklung alternativer und umweltfreundlicher Rohstoffe, die biokompatibel und biologisch abbaubar sind, von großer Bedeutung. Unter diesen ist Natriumalginat ein natürliches Biopolymer, das aus Meeresalgen gewonnen wird und ein großes Potenzial in Bezug auf Transparenz, Flexibilität und Leitfähigkeit aufweist, wenn es mit einer dünnen Goldschicht (Au) funktionalisiert wird. Der elektrische Transport dieser flexiblen und leitenden Substrate wurde durch Gleichstrommessungen von 300 bis 10 K untersucht, um das Zusammenspiel zwischen dem organischen Substrat und der Metallschicht zu verstehen. Die Ergebnisse wurden mit Referenzdoppelschichten auf Basis von Polymethylmethacrylat, einem bekannten Polymer, das in der Elektronik verwendet wird, verglichen. Darüber hinaus wurde auch eine detaillierte Untersuchung der Eigenschaften des elektrischen Rauschens durchgeführt. Diese Analyse ermöglicht die Untersuchung der Auswirkungen von Ladungsträgerschwankungen und liefert wichtige Informationen zur Quantifizierung der für elektronische Anwendungen erforderlichen Mindestmetalldicke. Insbesondere wurde das typische Rauschverhalten metallischer Verbindungen in Proben beobachtet, die mit 5 nm Au bedeckt waren, während Rauschpegel im Zusammenhang mit einer nichtmetallischen Leitung bei einer Dicke von 4,5 nm gefunden wurden, trotz der relativ guten Gleichstromleitfähigkeit der Doppelschicht .

Die Entwicklung flexibler elektronischer Geräte hat im letzten Jahrzehnt große Aufmerksamkeit erhalten, da davon ausgegangen wird, dass sie einen großen Einfluss auf Elektro- und Elektronikgeräte (EEE) haben werden, die zu einem wesentlichen Bestandteil unseres täglichen Lebens geworden sind. Nach der Nutzung werden Elektro- und Elektronikgeräte entsorgt, wodurch eine große Menge gefährlicher, aber wertvoller Elektroschrott entsteht. Im Jahr 2019 erzeugte die Welt 53,6 Millionen Tonnen (Mt) Elektroschrott, und nur 17,4 % dieses Elektroschrotts wurden gesammelt und recycelt1. Gegenwärtige Recyclingtechnologien basieren hauptsächlich auf Schmelz- und Chemietechnologien. Der Betrieb einer Schmelze ist sehr energieintensiv, während die häufig verwendeten Mineralsäuren in chemischen Recyclingtechniken ernsthafte Umweltrisiken für die Arbeiter sowie für die Luftqualität und die Wasserströme darstellen2,3.

Die Verwendung biologisch abbaubarer und leicht recycelbarer Materialien im Rahmen grüner Elektronik könnte die Umweltbelastung durch Elektroschrott erheblich reduzieren. Tatsächlich bieten diese Materialien die Möglichkeit einer umweltverträglicheren Recyclingroute2,4 sowie eine sichere Handhabung von Einweggeräten wie Sensoren. Gemäß der europäischen Norm EN13432 ist ein biologisch abbaubares Material ein Material, das durch die Einwirkung von Pilzen oder Mikroorganismen innerhalb von 6 Monaten zu mindestens 90 % in harmlose Bestandteile wie Wasser, Kohlendioxid und Biomasse umgewandelt werden kann. Derzeit stellt die Verwendung biologisch abbaubarer Materialien eine Chance in mehreren Bereichen dar, wo sie als Substrate, Zwischen- oder Aktivschichten und Elektroden eingesetzt werden können. Die bislang am besten untersuchten und vielversprechendsten biologisch abbaubaren Materialien sind Cellulosederivate5,6, Chitin/Chitosan7,8,9 und Seidenfibroin10,11,12.

Seit Kurzem verwenden wir Natriumalginat (SA), ein natürliches, biologisch abbaubares Polymer, das aus Braunalgen gewonnen wird13. SA ist wasserlöslich und leicht zu handhaben, sodass flache und transparente Folien mit einem umweltfreundlichen Verfahren problemlos hergestellt werden können14. Mit dem Ziel, SA für die Herstellung innovativer Substrate zur Herstellung umweltfreundlicher Geräte für Licht und Energie (z. B. organische Fotodioden (OPD), organische Leuchtdioden (OLEDs), Polymersolarzellen (PSCs) usw.) zu nutzen, haben wir hinterlegt eine dünne Au-Schicht auf einem SA-Film, wodurch eine leitfähige Doppelschicht entsteht, deren elektrische Eigenschaften untersucht werden müssen, um die Substrate an die endgültige Anwendung anzupassen. Diese Plattform wurde erfolgreich in funktionierende OLEDs4 integriert und hat gezeigt, dass sie die herkömmliche Plattform aus Glas/ITO-Doppelschichten ersetzen kann. Bei optoelektronischen Anwendungen sind jedoch sehr dünne metallische Schichten erforderlich, um die Substrattransparenz zu bewahren. Daher sollte bei der Herstellung eines Einweg-Elektro- und Elektronikgeräts die Menge des Metallanteils in der Doppelschicht minimal sein und gleichzeitig ein ordnungsgemäßer Stromtransport mit hoher elektrischer Leitfähigkeit gewährleistet sein. Au stellt aufgrund seiner guten Wachstums- und Konnektivitätseigenschaften, aber auch wegen seiner Beständigkeit gegenüber chemischem Abbau eine gute Wahl dar und bietet selbst bei sehr geringer Dicke eine gute Leitfähigkeit.

Auf SA gesputterte Goldnanoschichten im Bereich von 4,5 bis 24 nm wurden von den Autoren bereits untersucht und dabei eine starke Änderung (um mehrere Größenordnungen) im Widerstand als Funktion der Au-Dicke bei etwa 4–5 nm festgestellt15,16. Dieser Wert liegt nahe an der elektrischen Perkolationsdicke für Au auf Glas im Fall des Volmer-Weber-Wachstumsmodus (VWGM)17. Es wurde festgestellt, dass die Temperaturabhängigkeit des Widerstands für Goldnanoschichten mit einer Dicke über und unter 5 nm unterschiedlich ist16, und der Übergang zwischen den beiden unterschiedlichen Bereichen wurde durch den Verlust der Perkolationspfade oberhalb der kritischen Dicke mit entsprechender Änderung in erklärt Leitfähigkeitsmechanismus von einem klassischen metallischen zu einem fluktuationsinduzierten Tunneln durch im Natriumalginatfilm eingebettete Goldcluster. Diese Ergebnisse wurden in dieser Arbeit durch Rauschspektroskopie unter Verwendung herkömmlicher Substrate als Referenz und durch Untersuchung des Leitungsmechanismus an der Schwelle der metallischen/nichtmetallischen Leitung, die bei einer Golddicke von 4,5 nm auftritt, weiter untersucht. Es ist bekannt, dass der Wachstumsprozess des Au-Films in seinen ersten Phasen mit der Bildung von Nanopartikeln verläuft, die nur teilweise miteinander verbunden sind18. Die Verbindungen zwischen den nanometrischen Domänen bauen sich mit zunehmender Au-Dicke auf, bis eine vollständige Abdeckung der Oberfläche erreicht ist15. Tatsächlich kann die Verwendung eines organischen Substrats anstelle eines starren anorganischen Substrats (wie in Lit. 19 verwendetes Glas oder Glimmer) zu einem anderen Wachstumsmechanismus führen. Darüber hinaus ist es offensichtlich, dass die Grenzfläche der nanostrukturierten Goldschicht durch das Vorhandensein des organischen Polymers stark beeinflusst werden kann. Die Rolle einer solchen Grenzfläche beim Elektronentransportmechanismus und bei der Bildung des elektrischen Perkolationsnetzwerks ist nicht bekannt und kann zu Substraten mit relativ hoher Leitfähigkeit führen, die jedoch durch instabile Leitungspfade gekennzeichnet sind, die in realen Geräten zu starkem elektrischem Rauschen führen können. Das Vorhandensein schwankender Strompfade lässt sich leicht durch eine Rauschspektroskopieanalyse nachweisen, die es ermöglicht, die Au-Schichtdicke zu bestimmen, die sowohl eine gute elektrische Leitfähigkeit als auch einen niedrigen Rauschpegel in diesen innovativen leitenden Substraten gewährleistet.

In dieser Arbeit haben wir den elektrischen Transport in SA/Au-Substraten mit Au-Dicken von wenigen Nanometern detailliert analysiert. Es ist sehr wichtig zu betonen, dass bei der Untersuchung ultradünner Filme eine hohe Leitfähigkeit nicht als ausreichende Eigenschaft angesehen werden kann. Tatsächlich verläuft der Wachstumsprozess des Au-Films auf Polymersubstraten wie SA in seinen ersten Phasen mit der Bildung von Nanopartikeln, die nur teilweise miteinander verbunden sind. Die Verbindungen zwischen den nanometrischen Domänen bilden sich mit zunehmender Au-Dicke, bis eine vollständige Abdeckung der Oberfläche erreicht ist15. Diese Netzwerkmorphologie kann zu Substraten mit relativ hoher Leitfähigkeit führen, die jedoch durch instabile Leitungspfade gekennzeichnet sind, die in realen Geräten zu starkem elektrischem Rauschen führen können. Das Vorhandensein schwankender Strompfade lässt sich leicht durch eine Rauschspektroskopieanalyse nachweisen, die es ermöglicht, die Au-Schichtdicke zu bestimmen, die sowohl eine gute elektrische Leitfähigkeit als auch einen niedrigen Rauschpegel gewährleistet.

Wie bereits erwähnt, werden kommerziell erhältliche Biopolymere, auch wenn sie in verschiedenen Bereichen von der Verpackung bis zur Medizin weit verbreitet und untersucht werden, in der Elektronik und insbesondere als innovative grüne Substrate kaum untersucht. In dieser Hinsicht kann ein Vergleich von SA mit einem traditionellen Material wie Polymethylmethacrylat (PMMA), dessen Eigenschaften und Anwendungen in elektronischen Geräten bekannt sind, interessante Informationen liefern.

Abbildung 1 zeigt die Temperaturabhängigkeit des gemessenen Widerstands R(T) für SA- und PMMA-Filme, die mit einer 4,5 nm dicken Au-Schicht bedeckt sind, was den zuvor untersuchten Schwellenwert zwischen einem nichtmetallischen (unten) und einem metallischen (oben) Verhalten darstellt16. Sowohl für einen freistehenden SA-Film (Abb. 1a) als auch für auf Glas aufgeschleuderte SA- oder PMMA-Filme (Abb. 1b, c) werden ähnliche R(T)-Kurven im gesamten Bereich von 300 bis 10 K beobachtet. Genauer gesagt wird ein Widerstandsanstieg durch Temperaturabsenkung immer unter 100 K festgestellt, während ein deutlicher Peak, der bei SA-Filmen ausgeprägter ist, in einem Bereich um 200 K auftritt. Bei 300 K handelt es sich um eine grobe Schätzung des Schichtwiderstands der Goldschicht , hergestellt auf den auf Glas abgeschiedenen unstrukturierten Proben, ergibt Werte von ~ 37 Ω/sq für PMMA und von ~ 19 Ω/sq für SA, die in guter Übereinstimmung mit denen von Goldnanostrukturen sind, die auf Glas20 und anderen transparenten Polymeren21 gesputtert wurden.

Widerstands-Temperatur-Diagramme von nichtmetallischen Filmen. Die Daten beziehen sich auf drei verschiedene untersuchte Proben, die mit einer 4,5 nm dicken Au-Schicht bedeckt sind: (a) freistehender SA-Film (blaue Rauten), (b) auf Glas abgeschiedenes PMMA (schwarze Quadrate), (c) auf Glas abgeschiedenes SA (rote Kreise).

Diese Ergebnisse bestätigen den allgemeinen Rahmen der Transportmechanismen, über die bereits in der Literatur berichtet wurde und die als fluktuationsinduzierter Tunnelprozess bei niedrigen Temperaturen22 und als Erweiterung des leitfähigen Bereichs von 300 auf 200 K16 beschrieben werden. Die interessante Frage, die es zu klären gilt, ist jedoch, ob die wenigen Unterschiede in den R(T)-Kurven mit der Rolle des Vorhandenseins von Wasser zusammenhängen, dessen Wirkung je nach betrachteter Polymermatrix (PMMA oder SA) unterschiedlich sein kann. Um mehr Informationen über die Leitungsmechanismen unter Arbeitsbedingungen zu gewinnen, wurde daher eine empfindlichere Untersuchung durchgeführt, indem die Ladungsträgerschwankungen mithilfe der bekannten Technik der elektrischen Rauschspektroskopie untersucht wurden.

Bei dieser Art von Rauschcharakterisierung werden die Hauptinformationen im Wesentlichen durch die Spannungs-Spektraldichtefunktion SV und, genauer gesagt, durch die Analyse ihrer Amplituden-Frequenz-Abhängigkeit gegeben. Für die hier untersuchten Proben kann das beste Anpassungsverfahren der Spektralspuren durch die Verwendung eines generischen Ausdrucks in der Form erhalten werden

Hier ist γ der Rauschfrequenzexponent, S0 ein frequenzunabhängiger Term, während K der Rauschamplitudenkoeffizient ist, dessen Untersuchung als Funktion externer Parameter wie Temperatur und Ruhestrom die Herstellung von Korrelationen und Beziehungen mit physikalischen Eigenschaften des Rauschens ermöglicht beteiligtes System23,24. Die grünen Kurven in Abb. 2 zeigen eine gute Übereinstimmung zwischen Gl. (1) und die experimentellen Rauschspektren, sowohl für PMMA- (linkes Bild) als auch SA-Au-beschichtete Filme (rechtes Bild) im gesamten Temperaturbereich. Als Ergebnis der Datenanalyse bei Variation der Temperatur von 300 bis 10 K liegt der Exponent γ auf beiden untersuchten Substraten im Bereich zwischen 1,2 und 1,4. Dies deutet darauf hin, dass eine kleine Anzahl N aktiver Fluktuatoren für die Rauschmechanismen verantwortlich ist23,25,26. Tatsächlich würde eine große Anzahl von Lorentzschen Fluktuatoren (N → ∞) eine reine 1/f-Rauschenkomponente mit γ-Werten im Bereich von 0,8 bis 1,223,27,28 erzeugen. Der konstante Term S0 ist die „weiße Rausch“-Komponente, die im Wesentlichen aus dem thermischen Johnson-Rauschen (4kBTR) besteht, das zu einem Hintergrundbeitrag addiert wird. Aufgrund der kleinen Widerstandswerte, die sowohl für PMMA- als auch für SA-Filme gemessen wurden, entspricht S0 der spannungsspektralen Dichte der elektronischen Kette des Versuchsaufbaus und beträgt ~ 1 × 10−18 V2/Hz. Darüber hinaus kann der Rauschamplitudenkoeffizient K als Funktion des angelegten Vorstroms I untersucht werden, wobei sich im gesamten getesteten Temperaturbereich immer ein quadratisches Verhalten zeigt, wie in Abb. 3 dargestellt. Dies ist das erwartete Standardverhalten, wenn das Rauschen verarbeitet wird entstehen durch Widerstandsschwankungen in einem zufälligen Widerstandsnetzwerk28,29.

Ausgehend von der quadratischen Stromabhängigkeit von K ist es einfach, den Rauschpegel (NL) ohmscher Systeme zu ermitteln23

wobei V die gemessene Gleichspannung ist. Wie in Abb. 4 zu sehen ist, tritt in dem Temperaturbereich, in dem ein Anstieg des Widerstands beobachtet wird, ein deutlicher NL-Peak auf. Dies geschieht bei etwa 128 K für PMMA (grünes Quadrat) und etwa 112 K für SA (gelber Kreis). Das Vorhandensein einer Spitze in der Geräuschpegelamplitude ist normalerweise mit einer Änderung der elektrischen Transportmechanismen verbunden30,31,32,33.

Spannungs-Rausch-Spektren. Die Frequenzabhängigkeit von SV bei festen Vorstromwerten wird für PMMA-Filme (a) und SA-Filme (b) gezeigt, die auf Glas abgeschieden und mit einer 4,5 nm dicken Au-Schicht bedeckt sind. Die grünen durchgezogenen Linien sind die am besten passenden Kurven, die mit Gl. (1).

Stromabhängigkeit der 1/f-Rauschkomponente. Die Amplitude K des 1/f-Rauschens ist als Funktion des angelegten Vorstroms für nichtmetallische PMMA-Filme (a), (b) und SA (c), (d) dargestellt. Sowohl unterhalb (obere Platten) als auch oberhalb (untere Platten) der Temperaturen, bei denen ein Widerstandsminimum auftritt, ist für die beiden untersuchten Systeme stets ein typisches quadratisches Verhalten zu beobachten.

Vergleich zwischen DC- und AC-Eigenschaften nichtmetallischer Proben. Die Temperaturabhängigkeiten des normierten Widerstands R/R300K (a) und des Geräuschpegels NL (b), ermittelt aus Gl. (2) werden für PMMA-Filme (Quadrate) und SA-Filme (Kreise) gezeigt. Die NL-Peaks, die den verschiedenen beobachteten Widerstandsminima entsprechen, werden durch grüne bzw. gelbe Pfeile für PMMA bzw. SA angezeigt.

Der Übergang zu einem typischen nichtmetallischen Transport wird durch den Anstieg des normalisierten Widerstands R/R300K unter 100 K für eine Au-Filmdicke ≤ 4,5 nm bestätigt. Ein Vergleich zwischen dem Verhalten auf PMMA und SA zeigt geringfügige Unterschiede, die auf eine untergeordnete Rolle der Substratzusammensetzung beim Au-Wachstum hinweisen. Der ultradünne Film kann als Netzwerk diskontinuierlicher Metallregionen anstelle einer kontinuierlichen Schicht betrachtet werden15, deren Morphologie nicht von PMMA oder SA abhängt und zu den beobachteten spezifischen nichtmetallischen Merkmalen führt. Aus technologischer Sicht geben die Ergebnisse der Fluktuationsspektroskopie erwartungsgemäß aufgrund der geringen Ladungsträgermobilität Hinweise auf niedrige NL-Werte im Tieftemperaturbereich. Darüber hinaus werden auch bei hohen Temperaturen im Bereich einer typischen Gerätenutzung ähnlich niedrige NL-Werte beobachtet. Dieses letzte Merkmal, das für die Entwicklung von Raumtemperaturanwendungen sehr interessant ist, ist in Abb. 5 dreidimensionalen Diagrammen des Amplitudenparameters K sowohl für PMMA (linkes Feld) als auch für SA (rechtes Feld) deutlich zu erkennen. Beachten Sie, dass das allgemeine Verhalten von schleuderbeschichteten PMMA- und SA-Filmen zwar ähnlich ist, die Auswirkung der Fluktuationsprozesse auf das elektrische Rauschen bei Raumtemperatur jedoch bei SA geringer ist als bei PMMA, da der NL-Peak in Richtung eines niedrigeren Temperaturwerts verschoben ist SA (Einzelheiten siehe Abb. 4 und 5). Daraus ergibt sich neben der Flexibilität und dem nicht-fossilen Öl-Ursprung ein weiterer Vorteil von SA gegenüber PMMA.

Rauscheigenschaften nichtmetallischer Proben. Die Amplitude K der 1/f-Rauschenkomponente wird als Funktion der Temperatur und des Vorstroms in einem dreidimensionalen Diagramm für PMMA-Filme (a) und SA-Filme (b) dargestellt, die auf Glas abgeschieden und mit einer 4,5-nm-Schicht bedeckt sind -dicke Au-Schicht.

Der Nachweis eines NL-Peaks, der in Gegenwart einer nichtmetallischen Leitung beobachtet wird, verschwindet vollständig, wenn sich die elektrischen Transportmechanismen ändern. Insbesondere bei einer Erhöhung der Dicke des gesputterten Au über 4,5 nm wird ein metallischeres Verhalten wiederhergestellt, wie in Abb. 6 für einen freistehenden SA-Film gezeigt, der mit einer 5 nm dicken Au-Schicht bedeckt ist. Nach einem ersten thermischen Zyklus (schwarze Quadrate, aufgenommen im Kühlmodus) setzt sich die Polymermatrix ab (rote Kreise, aufgenommen im Erwärmungsmodus) und wird während des zweiten thermischen Zyklus (blaue Sterne, aufgenommen im Kühlmodus) und für alle folgenden stabiler durchgeführte thermische zyklische Tests (grüne Dreiecke, erfasst im Kühlmodus). Es ist offensichtlich, dass kein hysteretischer Effekt auftritt, wie er bei der gesamten Gruppe der untersuchten Verbindungen beobachtet wurde. Es ist wichtig zu betonen, dass die Messungen bei Verwendung von Au-Pads (60 nm dick, auf der Probenoberfläche abgeschieden) für die elektrischen Verbindungen normalerweise durch hohe Stabilität und Wiederholbarkeit gekennzeichnet sind. Anzeichen von Instabilität und Nichtwiederholbarkeit sind stattdessen sichtbar, wenn keine Au-Pads vorhanden sind, wie in der ergänzenden Abbildung S1 gezeigt, in der experimentelle Daten von mit Au gesputterten SA-Filmen mit (roten Diamanten) und ohne (schwarzer Kreis) Au-Pads verglichen werden.

Widerstands-Temperatur-Diagramme von Metallfilmen. Die Temperaturabhängigkeit des Widerstands R ist für freistehende SA-Filme dargestellt, die mit einer 5 nm dicken Au-Schicht bedeckt sind. Die Ergebnisse, die an mit Au-Pads elektrisch kontaktierten Proben erzielt wurden, werden für nachfolgende thermische Zyklen angegeben.

Daher ist es klar, dass eine wohldefinierte Geometrie der Kontaktpads eine genaue Bewertung des Eigenrauschens ermöglicht, wie in Abb. 7 für einen typischen metallisierten freistehenden SA-Film (Au-Dicke von 5 nm) dargestellt. Genauer gesagt zeigt die 1/f-Rauschenamplitude eine Abnahme durch Senkung der Temperatur (siehe das zweidimensionale Diagramm in Abb. 7a). Bei Metallen wird normalerweise eine Verringerung von K erwartet, zusammen mit einer quadratischen Stromabhängigkeit der 1/f-Rauschkomponente23,27, wie im dreidimensionalen Diagramm von Abb. 7b gezeigt, die auf zufällige Widerstandsschwankungen zurückzuführen ist .

Rauscheigenschaften metallischer Proben. Die Amplitude K der 1/f-Rauschkomponente von freistehenden SA-Filmen, die mit einer 5 nm dicken Au-Schicht bedeckt sind, wird gezeigt: (a) als Funktion der Temperatur in einem zweidimensionalen Diagramm für verschiedene Vorstromwerte; (b) als Funktion der Temperatur und des Vorstroms in einem dreidimensionalen Diagramm.

Aus der Literatur ist bekannt, dass diese Art von Schwankungsprozessen für Metalle oder schlechtmetallische Verbindungen durch eine Verringerung des Geräuschpegels bei sinkender Temperatur gekennzeichnet ist34,35. Dieses Verhalten ist in Abb. 8 für alle PMMA- und SA-Proben dargestellt, die mit einer 5 nm dicken Au-Schicht bedeckt sind, sowohl für freistehende als auch für schleuderbeschichtete Filme, deren typische metallische Leitung in Abb. 8a anhand der verifiziert wird normalisierter Widerstand R/R300K. Insbesondere zeigt Abb. 8b deutlich einen monotonen Abfall der NL von 300 auf 10 K. Eine mögliche Erklärung für die beobachtete Rauschtemperaturabhängigkeit kann in einem theoretischen Modell gefunden werden, das den Ursprung von Widerstandsschwankungen auf Leerstellen und interstitielle Diffusion zurückführt27,36 , wie bereits für körnige und polykristalline Systeme berichtet37,38. Dieser Befund gibt einen Hinweis darauf, dass oberhalb einer bestimmten Au-Schichtdicke, hier mit 4,5 nm angegeben, die leitenden Bereiche, die die ultradünnen Filme bilden, gleichmäßiger verteilt und miteinander verbunden sind, obwohl an den Punkten mit dem geringsten Abstand möglicherweise strukturelle Defekte vorhanden sind.

Vergleich zwischen DC- und AC-Eigenschaften metallischer Proben. Die Temperaturabhängigkeiten des normierten Widerstands R/R300K (a) und des Geräuschpegels NL (b) werden für PMMA auf Glas (Quadrate), SA auf Glas (Kreise) und SA freistehende Folien (Dreiecke) gezeigt. Es werden die typischen Eigenschaften metallischer Verbindungen beobachtet, insbesondere hinsichtlich des im gesamten untersuchten Temperaturbereich gemessenen sehr geringen Rauschens.

Aus anwendungstechnischer Sicht, auch im Fall metallischer Filme, wie bereits für nichtmetallische Proben diskutiert, ist es wichtig zu betonen, dass der Eigenrauschpegel sehr niedrig ist und nur eine geringe Abhängigkeit von der Art des verwendeten Substrats aufweist Geräteherstellung. Tatsächlich scheinen die freistehenden Folien im Vergleich zu den Verbindungen auf Glas im Allgemeinen einen niedrigeren NL-Wert zu haben, was für die Entwicklung einer flexiblen „grünen Elektronik“ sehr vielversprechend ist.

Die Verwirklichung grüner Elektronik kann nur mit der Verwendung von Biopolymeren, die aus nachwachsenden Rohstoffen gewonnen werden, als innovative Substrate beginnen. Zu diesem Zweck wurden Substrate aus Natriumalginat, einem natürlichen Biopolymer, das aus Meeresalgen gewonnen wird und mit einer ultradünnen Goldschicht bedeckt ist, unter dem Gesichtspunkt der elektrischen Leitung untersucht. Insbesondere wurde eine Vergleichsstudie mit Polymethylmethacrylat an auf Glas aufgeschleuderten Filmen durchgeführt. Die Dicke der Goldschicht wurde auf einen minimalen Wert beschränkt, um die Menge an teurem und nicht biologisch abbaubarem Material zu reduzieren und gleichzeitig gute elektrische Leiteigenschaften beizubehalten, obwohl kürzlich eine mögliche Rückgewinnung der Metalle für SA-basierte Geräte nachgewiesen wurde. Für beide Polymere wurde ein Bereich zwischen 4,5 und 5 nm als Bereich identifiziert, in dem der nichtmetallische und metallische Übergang stattfindet. Darüber hinaus wurden Messungen an freistehenden Natriumalginatfolien durchgeführt, die ihr großes Potenzial für Anwendungen in der flexiblen grünen Elektronik verdeutlichen.

Messungen des Gleichstromwiderstands, die bei einem Temperaturwechsel von 300 auf 10 K durchgeführt wurden, zeigen, dass die Proben nach einem thermischen Zyklus Stabilität in der elektrischen Leitung erreichen. Darüber hinaus wurden wichtige Informationen durch die Messung der Rauschpegelamplitude gewonnen, die sehr niedrig ist und mit metallischen Materialien vergleichbar ist, die derzeit in der gängigen Elektronik für Proben mit einer 5 nm dicken Goldschicht verwendet werden. Bei einer Dicke von 4,5 nm ist die Amplitude des Rauschpegels um zwei Größenordnungen größer, was auf einen völlig anderen Leitungsmechanismus hinweist, der von einem zufälligen Netzwerk miteinander verbundener Goldinseln dominiert wird. Dies ist wichtig, um die Mindestdicke der Metallschicht zu definieren, die für die Herstellung flexibler transparenter Elektroden verwendet werden soll, die für eine neue Generation umweltfreundlicher elektronischer Geräte geeignet sind.

Die SA-Lösung (2 % Konz.) für das Schleuderbeschichten wurde hergestellt, indem die entsprechende Menge SA (Farmalabor Srl, Canosa di Puglia (BT), Italien) in hochreinem Wasser unter Rühren bei Raumtemperatur für mehrere Stunden gelöst wurde. Die Lösung wurde mindestens über Nacht stehen gelassen, damit Blasen entweichen konnten.

SA-Folien wurden erhalten, indem eine 4 %ige wässrige Lösung eines pharmazeutischen Produkts (Farmalabor Srl, Canosa di Puglia (BT), Italien) in Polystyrol-Petrischalen gegossen wurde15. Die Verdampfung des überschüssigen Wassers erfolgt in einem Reinraum unter kontrollierten Umgebungsbedingungen (Luftfeuchtigkeit ~ 40 % und Temperatur ~ 23 °C). Auf freistehenden Proben wird Au im zentralen Teil eines rechteckigen SA-Streifens (2,5 × 1,5 cm2) durch eine Metallmaske mit einem MRC 8622 RF-System gesputtert. Um eine genaue Kontrolle der Au-Dicke zu haben, wurden die Abscheidungsprozesse bei 20 W durchgeführt. Eine zweite Au-Abscheidung (60 nm dick) wird zur Herstellung von vier Pads durchgeführt, die einen guten und stabilen ohmschen Kontakt während der langen elektrischen Zeit gewährleisten Messungen.

Auf Glassubstraten (6 mm pro Seite) wurden SA- und PMMA-Filme durch Schleuderbeschichten an der Luft abgeschieden. Im Detail wurde die SA-Lösung (4 % w/w) 60 s lang bei 2000 U/min schleuderbeschichtet (Dicke von ~ 400 nm) und anschließend 5 min lang bei 80 °C an der Luft getempert, während PMMA bei 2000 U/min schleuderbeschichtet wurde 60 s lang bei 5000 U/min erhitzt (Dicke ~ 350 nm) und anschließend 3 h lang bei 110 °C an der Luft getempert. Die Dicke der schleuderbeschichteten Filme wurde mit einem Profilometer (KLATencor, P-6) gemessen. Bei diesen Proben wird der dünne Au-Film deckend auf SA gesputtert, wobei die gleichen Abscheidungsbedingungen angewendet werden, die auch für die freistehende Probe verwendet werden.

Die Rasterkraftmikroskopie (AFM) wurde mit einem Hybridsystem durchgeführt, das aus einem handelsüblichen Kopf (SMENA, NT-MDT), selbstgebauter Elektronik und einem digitalen Lock-in-Verstärker (Zurich HF2LI) bestand. Der Aufbau wurde im intermittierenden Kontaktmodus (ICM) betrieben. Die verwendeten Cantilever sind im Handel von MikroMasch (HQ:NSC35) erhältlich. Die Abbildungsgröße von 2 × 2 µm2 wurde gewählt, um die feine Textur zu beobachten und eine ausreichend breite Ansicht zu ermöglichen.

Die morphologische Analyse zeigt, dass sowohl die SA- als auch die PMMA-Folie sehr flach sind (Abb. 9), mit einer RMS-Rauheit von 0,3 bzw. 0,2 nm. Die SA-Folien weisen im Vergleich zu den PMMA-Folien eine andere Textur mit kleineren Merkmalen auf. Alle Au-Filme sind ebenfalls sehr flach, wenn auch rauer als die ursprünglichen Filme. Die Au-Filme auf PMMA weisen im Vergleich zu SA eine kleinere körnige Textur auf. Die RMS-Werte nehmen mit zunehmender Au-Dicke zu, wobei die maximale RMS-Rauheit bei SA 0,5 nm und bei PMMA 0,6 nm bei einer Au-Dicke von 5 nm beträgt. Diese Daten belegen keinen klaren morphologischen Übergang der Au-Schicht in einem Dickenbereich von 4 bis 5 nm. In einer früheren Studie an SA-Folien15 wurde gezeigt, dass die auf der Oberfläche beobachtbaren Au-Cluster über anderen Clustern liegen, die in die Polymermatrix eingebettet sind. Der Übergang der elektrischen Leitfähigkeit kann somit auf das Erreichen einer kritischen Nähe der in der Polymermatrix eingebetteten Cluster zurückgeführt werden.

Rasterkraftmikroskopische Analyse. Morphologische Daten der Au-Filme, die auf SA-Filmen (obere Platten) und PMMA-Filmen (untere Platten) auf Glas gesputtert wurden.

Die elektrischen Transportcharakterisierungen der getesteten Proben wurden in einem temperaturstabilisierten Kühlschrank mit geschlossenem Kreislauf, Mod., durchgeführt. Janis CCS-350S (Lake Shore Cryotronics, Westerville, OH, USA), das einen breiten Temperaturbereich von 300 bis 10 K abdeckt. Es wurden rauscharme elektronische Gleich- und Wechselstromvorspannung und -auslesung verwendet. Insbesondere wurde der angelegte Vorstrom mit einer Gleichstromquelle, Mod., geliefert. Keithley 220 (Tektronix, Beaverton, OR, USA). Währenddessen wurde das Wechselstromsignal mit einer selbstgebauten Elektronik verstärkt, die für rauscharme Messungen optimiert war39,40,41, und wurde von einem dynamischen Signalanalysator Typ HP35670A (Keysight Technologies, Santa Rosa, CA, USA) erfasst.

Hier ist es wichtig zu betonen, dass die Hintergrundkurven die relevanten Informationen enthalten und daher die in den Spannungs-Rausch-Spektren sichtbaren Spitzen bei der Analyse nicht berücksichtigt werden, da sie auf externe Störquellen zurückzuführen sind. Diese unerwünschten Geräuschbeiträge können auch durch die Kontakte erzeugt werden. Um solche extrinsischen Komponenten zu reduzieren, wurden zwei verschiedene Arten elektrischer Verbindungen hergestellt. Bei der ersten Methode wurden zwei in Kapton eingebettete, mit Gold überzogene Kupferstreifen in einem Abstand von etwa 5 mm platziert und mechanisch auf die Probenoberfläche gedrückt, um eine Geometrie mit vier Kontakten zu erhalten (Einzelheiten siehe Abb. 10a). Alternativ wurde eine zweite Art von Kontaktkonfiguration realisiert, indem vier Au-Pads mit einer Dicke von 60 nm und einem Abstand von 1 mm abgeschieden und mit Silberpaste mit den Drähten verbunden wurden (Einzelheiten siehe Abb. 10b). In allen Fällen erwies sich das Kontaktgeräusch im Vergleich zum gesamten gemessenen elektrischen Rauschen als vernachlässigbar.

Konfiguration der elektrischen Kontakte. (a) Foto des Probenhalters, der für Messungen mit mechanisch gepressten Kontaktpads verwendet wird. (b) Foto einer typischen untersuchten Probe mit auf der Oberfläche angebrachten Inline-Au-Pads für die elektrischen Verbindungen.

Die Daten, die die Ergebnisse dieser Studie stützen, sind auf begründete Anfrage bei den entsprechenden Autoren erhältlich.

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Die Autoren danken S. Abate von CNR-SPIN Salerno (Italien) für seine technische Unterstützung. Die Universität Salerno hat diese Arbeit teilweise durch die Zuschüsse 300391FRB19PAGAN und 300391FRB20BARON unterstützt. INFN wird auch durch die Experimente SIMP, Qub-IT und DARTWARS dankbar anerkannt.

Fachbereich Physik „ER Caianiello“, Universität Salerno, Via Giovanni Paolo II 132, 84084, Fisciano, SA, Italien

Charles Barone & Sergio Pagan

CNR-SPIN Salerno, c/o University of Salerno, 84084, Fisciano, SA, Italien

Charles Barone & Sergio Pagan

INFN Connected Group of Salerno, c/o University of Salerno, 84084, Fisciano, SA, Italien

Charles Barone & Sergio Pagan

CNR-Institut für Mikroelektronik und Mikrosysteme, Via P. Gobetti 101, 40129, Bologna, Italien

Piera Maccagnani

CNR-Nationales Institut für Optik, Via G. Moruzzi 1, 56124, Pisa, Italien

Franco Dinelli

Abteilung für chemische, pharmazeutische und Agrarwissenschaften, Universität Ferrara, Via L. Borsari 46, 44121, Ferrara, Italien

Monica Bertoldo

Institut für organische Synthese und Photoreaktivität, Nationaler Forschungsrat, Via P. Gobetti 101, 40129, Bologna, Italien

Monica Bertoldo & Massimo Cocchi

E. Ferrari Department of Engineering, Universität Modena und Reggio Emilia, 41125, Modena, Italien

Raffaella Capelli

CNR-Institute Workshop of Materials, SS 14, km 163,5 im Area Science Park, 34012, Triest, Italien

Raffaella Capelli

Fachbereich Physik, Universität Johannesburg, PO Box 524, Auckland Park, 2006, Südafrika

Raffaella Capelli

CNR-Institut für das Studium nanostrukturierter Materialien (ISMN), Via Piero Gobetti 101, 40129, Bologna, Italien

Mirko Seri

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CB und SP führten die elektrischen und Geräuschmessungen durch. PM, FD und MB trugen zur Materialvorbereitung und zu Werkzeugen für die strukturelle/morphologische Analyse bei. RC, MC und MS entwickelten das theoretische Modell. Alle Autoren analysierten und interpretierten die Daten und trugen gleichermaßen zum Schreiben der Arbeit bei. Der eingereichten Version des Manuskripts wurde von allen zugestimmt.

Korrespondenz mit Carlo Barone oder Sergio Pagano.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Barone, C., Maccagnani, P., Dinelli, F. et al. Elektrische Leitungs- und Rauschspektroskopie von mit Natriumalginatgold bedeckten ultradünnen Filmen für flexible grüne Elektronik. Sci Rep 12, 9861 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-14030-2

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Eingegangen: 20. Januar 2022

Angenommen: 18. Mai 2022

Veröffentlicht: 14. Juni 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-14030-2

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